【摘 要】
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苯胺有机废水因其排放量大、难生物降解和高毒性等特点而被广泛关注。过硫酸盐高级氧化技术通过活化过硫酸盐（PDS）产生高反应性活性氧（ROS）降解有机污染物,具有效率高、速度快、反应彻底和反应条件温和等优势,其中阴离子活化PDS降解有机污染物成本低、操作简单和无毒环保,在有机废水处理中突显出广阔的应用前景。本论文以苯胺为研究对象模拟有机废水,研究苯胺在HCO3-/PDS、HCO3-/Cu2+/PDS、
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苯胺有机废水因其排放量大、难生物降解和高毒性等特点而被广泛关注。过硫酸盐高级氧化技术通过活化过硫酸盐（PDS）产生高反应性活性氧（ROS）降解有机污染物,具有效率高、速度快、反应彻底和反应条件温和等优势,其中阴离子活化PDS降解有机污染物成本低、操作简单和无毒环保,在有机废水处理中突显出广阔的应用前景。本论文以苯胺为研究对象模拟有机废水,研究苯胺在HCO3-/PDS、HCO3-/Cu2+/PDS、SO32-/PDS和SO32-/Fe2+/PDS体系中的降解过程,考察各体系中苯胺的降解动力学、影响因素,检测降解体系中的活性氧,探讨苯胺降解机理与路径。主要结果如下:1.HCO3-/PDS体系中,苯胺降解过程遵循一级动力学方程。在50 m M HCO3-、10 m M PDS条件下,10 mg/L苯胺降解240 min降解率为94.83%,反应速率常数k为0.0110 min-1,TOC去除率为44.32%。Cl-、HPO42-、NO3-、SO42-、Mn2+和Zn2+对苯胺降解无影响;Cu2+加速了苯胺降解,180 min降解率为96.98%;Fe2+对苯胺降解有轻微抑制作用。结合自由基猝灭实验、EPR谱图和文献分析,证实该体系中主要ROS为~1O2和HCO4-。通过GC-MS获得苯胺降解中间产物为对二苯酚、对苯醌,并推演苯胺降解机理和可能路径。2.HCO3-/Cu2+/PDS体系中,苯胺降解过程遵循一级动力学方程。在6 m M HCO3-、0.2 m M Cu2+、20 m M PDS条件下,10 mg/L苯胺降解90 min降解率为98.53%,k为0.0260 min-1,TOC去除率为32.49%。Cl-、HPO42-、NO3-、SO42-、Ca2+、Fe3+、Mg2+和Mn2+对苯胺降解无明显影响。结合自由基猝灭实验、EPR谱图和文献对比分析,证实该体系中主要ROS为·OH和~1O2。紫外可见光谱证实了HCO3--Cu2+配合物的存在。通过GC-MS获得五种苯胺降解中间产物分别为对苯醌、硝基苯、对二苯酚、偶氮苯和对羟基二苯胺,并推演苯胺的降解机理和路径。3.SO32-/PDS体系中,在10 m M SO32-、10 m M PDS条件下,10 mg/L苯胺降解180 min降解率为58.70%,TOC去除率为39.38%。HCO3-、HPO42-、Cu2+和Fe2+对苯胺降解有促进作用,苯胺降解率分别提高了14.48%、7.13%、7.86%和35.85%,Cl-、NO3-、SO42-和Zn2+对苯胺降解无明显影响,Mn2+对苯胺降解有抑制作用,降解率下降了40.43%。结合自由基猝灭实验、EPR谱图和文献对比分析,证实该体系中主要ROS为·OH。通过GC-MS获得四种苯胺降解中间产物分别为2-氨基苯磺酸硝基苯酯、3,7-二甲基-1-辛醇、月桂酸和3,5-二叔丁基苯酚,并推演苯胺的降解机理和路径。4.SO32-/Fe2+/PDS体系中,苯胺降解过程遵循一级动力学方程。在10 m M SO32-、1 m M Fe2+、20 m M PDS条件下,10 mg/L苯胺降解60 min降解率95.56%,k为0.0359 min-1,TOC去除率为34.17%。Mn2+对苯胺降解无影响,HCO3-、HPO42-、Cl-、NO3-、SO42-、Ca2+、Fe3+和Mg2+对苯胺降解有抑制作用。结合自由基猝灭实验、EPR谱图和文献对比分析,证实该体系中主要ROS为·OH和~1O2。通过GC-MS获得六种苯胺降解中间产物分别为对苯醌、硝基苯、对二苯酚、偶氮苯、对羟基二苯胺和4-硝基偶氮苯,并推演苯胺的降解机理和路径。综上所述,HCO3-和SO32-可以活化PDS降解苯胺,Cu2+、Fe2+的加入极大提升了两个体系降解苯胺的能力。加入Cu2+后苯胺降解时间缩短了1.7倍,HCO3-用量减少了7.3倍,ROS浓度显著增加。加入Fe2+后苯胺降解时间减少了120 min,ROS种类和浓度显著增加。以上结果表明HCO3-/PDS、HCO3-/Cu2+/PDS、SO32-/PDS和SO32-/Fe2+/PDS体系可以有效处理苯胺有机废水。
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