【摘 要】
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二氧化碳（CO2）过度排放,导致碳循环失衡,对人类及所生活的环境影响越来越恶劣。将CO2转化为高附加值(C2+)产物对减缓二氧化碳排放及实现人工碳循环意义重大。铜作为目前唯一被实验证实能高效电催化CO2还原为C2+产物的金属引起广泛的关注。然而,低表面积和少量的配位不饱和表面活性位点,使得块体Cu表现出较差的C2+产物选择性。在CO2电还原过程中,铜表面的微观结构,晶面等起到了关键作用。因此,本文
【基金项目】
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国家自然科学基金项目（21988101）； 中国科学院战略性先导科技专项（XDB36030200）；
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二氧化碳（CO2）过度排放,导致碳循环失衡,对人类及所生活的环境影响越来越恶劣。将CO2转化为高附加值(C2+)产物对减缓二氧化碳排放及实现人工碳循环意义重大。铜作为目前唯一被实验证实能高效电催化CO2还原为C2+产物的金属引起广泛的关注。然而,低表面积和少量的配位不饱和表面活性位点,使得块体Cu表现出较差的C2+产物选择性。在CO2电还原过程中,铜表面的微观结构,晶面等起到了关键作用。因此,本文研究了机械研磨方法和电化学沉积特种加工技术用于制备铜表面的微纳结构,使其在CO2催化转化中实现对C2+产物的高选择性。同时,进行了CO2高效转化的机理研究。本文的研究主要包含以下两个方面的内容:通过机械研磨在铜箔表面制备了微纳腔体结构。主要对研磨工艺参数进行了筛选,包括抛光盘转速、配重压力、砂纸磨粒的类型、研磨时间、砂纸磨粒粒径的大小和研磨方式,最终获得的铜表面具有微纳腔体结构。电催化CO2还原性能测试表明,该微纳腔体结构的铜箔表现出了优异的电催化CO2还原性能。在-1.3 V电位下,对C2+产物的法拉第效率高达65.7%。结合XRD,XPS和原位红外等表征,确定微纳腔体结构能够较长时间的限域住Cu+和I-相互作用,且和腔体零价铜共同产生电子效应,有利于实现C-C耦合,最终实现C2+产物的高选择性。通过电沉积方法在铜表面制备了微团簇及内凹结构。主要对电沉积工艺参数进行了筛选,主要包括沉积基底的选择,沉积时间,沉积电流密度,沉积液中电解液的种类和浓度,最终获得的铜表面具有微团簇及与基底形成内凹结构。电催化CO2还原性能测试表明,该微团簇及内凹结构的铜箔表现出优异的电催化CO2还原性能。在-1.3 V电位下,对C2+产物的法拉第效率高达80.8%。结合接触角测试,EDS和XPS等表征,确定铜表面的内凹结构能够较长时间的限域住Cu+和I-相互作用,实现高效地C-C耦合,从而获得高C2+产物选择性。
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