本文首先回顾了自1997年以来关于碳纳米管储氢的实验和理论研究工作，归纳出实验和理论研究的主要结果。介绍了从理论上研究碳纳米管储氢的两种主要方法：1．基于各种势函数的巨正则蒙特卡罗(GCMC—Grand Canonical Monte Carlo)方法。2．基于密度泛函等量子理论的分子动力学(MD—Molecular Dynamics)方法。 其次，采用L-J势能模型和GCMC方法，对多壁碳纳米管储氢的物理吸附过程进行了模拟计算。系统地研究了多壁碳纳米管的物理吸附储氢量与管间距、管径、管层数之间的关系，得出了如下结论：将多壁碳纳米管的管间距由0.34nm增加到0.61nm和0.88～0.95nm，可有效增加多壁碳纳米管的储氢量；多壁碳纳米管的物理吸附储氢量随碳管内径的增加而增加；多壁碳纳米管的物理吸附储氢量随碳管层数的增加有减小的趋势；多壁碳纳米管储氢时，管壁附近的氢分子数密度普遍高于管内部分；多壁碳纳米管的物理吸附储氢量不如单壁碳纳米管的物理吸附储氢量；物理吸附机制无法解释氢在间距为0.34nm多壁碳纳米管管壁间的吸附。 然后，运用量子理论与正则系综分子动力学(CAMD—Canonical Assemble Molecular Dynamics)方法，对小管径多壁碳纳米管的化学吸附过程进行了数值计算。结果表明，氢原子可以与碳管中的碳原子键合，附着于碳管管壁的内外表面；多壁碳纳米管的化学储氢量与管径关系不大。从而揭示了碳纳米管同时兼有物理吸附和化学吸附两种储氢机制。 最后，对全文进行总结并对多壁碳纳米管储氢的下一步研究工作做了展望。