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氮化铝(Al N)是第三代宽禁带半导体材料之一,具有宽带隙、高熔点、高临界击穿场强、高温热稳定性和耐化学腐蚀等优异性质,主要应用于发光二极管(LED)、激光二极管(LD)、二次谐波发射器和表面声波等器件中。物理气相传输(PVT)法被公认为是制备Al N晶体的有效手段之一,已被各科研机构广泛采用。目前,国际上采用PVT法已经制备出了2英寸的Al N单晶片,然而,国内在Al N晶体制备方面仍然处于起步阶段,对于Al N晶体生长机制、复合缺陷发光机制、生长习性和制备工艺等方面的认知和掌握不够。本研究探索了生长工艺对Al N晶体生长的影响,并针对Al N晶体生长机制、复合缺陷发光机制和形核习性进行研究,为Al N晶体生长提供理论和技术指导。本文主要研究内容包括:通过理论计算、模拟和实验研究,设计和优化加热体的形状和结构,探索适合Al N晶体生长的工艺参数;考察在自发形核生长Al N晶体过程中,低维结构和体材料中生长机制的共性,并研究了复合缺陷对晶体发光性质的影响;研究钨(W)、钽(Ta)衬底对Al N晶体形核习性的影响,获得制备Al N多晶锭的工艺参数,并对Al N晶体的结晶质量进行初步表征。研究了加热体形状、生长温度和生长压力(N2)对Al N晶体生长的影响。研究结果表明:通过调整复合式加热体(即:在圆筒形加热体内部配置石墨环)中石墨环的位置,可以调控加热体内部的温度分布,获得晶体生长的最佳温度梯度;随着生长温度从1800℃升高至2200℃,Al N晶体形貌逐渐从晶须向晶体转变;晶体生长速率随着生长气压的改变而改变,当生长气压为6.0×104Pa时晶体生长速率最快。确定Al N晶体生长的最佳工艺参数为:生长温度为2200℃、N2气压为6.0×104Pa,坩埚内温度梯度为3-5℃/mm。研究了Al N晶体生长机制和Al N纳米螺旋的发光性质。生长机制研究结果表明:驱动Al N生长的本质因素为Al N晶体的自发极性,Al N晶体生长遵循周期堆叠模型。在自发极性的驱动下,Al N晶体生长机制为斜六边形棱柱的周期性堆叠,即:Al N晶体生长以斜六边形棱柱为基本生长单元,斜六边形棱柱的形成是由于Al N原子的错位排列导致;Al N晶体生长过程可以视为斜六边形棱柱的周期性堆叠过程;晶体形貌由斜六边形棱柱的厚度和沿轴向的旋转角度决定;随着生长温度的升高,Al N形貌从晶须逐渐向晶粒转变,在堆叠模型和纤锌矿结构结晶学特性的共同作用下,Al N晶粒沿着[0001]方向扭转或倾斜生长;在2200℃生长温度下,随着生长时间的延长,在晶体中形成大量的晶界和类微管型缺陷。发光性质研究结果表明:Al N纳米螺旋中存在着三种本征缺陷,分别为氮空位(VN)、铝间隙(Ali)和氮空位与铝间隙的复合缺陷(VNAli),其中VNAli复合缺陷导致了晶体中的长余辉效应,长余辉效应寿命可达十分钟以上。理论上,第一性原理计算表明VNAli可以导致595nm的发光,并可能导致长余辉效应。实验上,验证了Al N纳米螺旋中600nm长余辉效应的存在。Al N纳米螺旋长余辉的发光机制为:Al N晶体中VNAli复合缺陷诱导了导带中部分能级的下降并脱离导带,形成了具有0.35e V的陷阱能级;同时VNAli复合缺陷在禁带内部形成了缺陷能级,与陷阱能级之间的带隙宽度为2.07e V(600nm),导致了Al N纳米螺旋600nm的长余辉效应。研究了Al N晶体生长初期W和Ta衬底对Al N晶体的形核习性的影响和Al N晶体接长实验工艺过程,成功获得了Al N多晶锭。形核习性研究结果表明:作为材料的本征性质,表面迁移能(Surface Potential Energy,SPE)和异质形核能(Heterogeneous Nucleation Energy,HNE)对Al N形核数量和位置有着显著的影响,并且可以通过改变衬底的表面形貌来调整SPE和HNE的大小,达到控制Al N晶体形核数量和形核位置的目的。将Al N初期形核阶段归纳为三个步骤,(i)肖特基接触形成过程:衬底的功函数决定着Al N原子在衬底上的吸附能力,影响晶核的形核密度;(ii)吸附Al N原子在衬底表面的迁移:在原子迁移过程中原子被衬底的表面势能束缚,较大的表面势能差为原子提供稳定的位置;(iii)Al N的形核:处于稳定位置原子的形核过程需要克服异质形核能。晶体接长工艺研究结果表明:Ta C衬底上具有(0001)、(10ˉ11)和(10ˉ10)生长面的晶核容易长大,并能在晶锭生长过程中形成大晶粒。获得了直径为30mm、高度为22mm的Al N多晶锭和尺寸为8mm×8mm的单晶晶粒。随着生长时间的延长,Al N晶体质量逐渐提高,生长120h后的Al N晶体表面E2(high)的拉曼位移峰半峰宽为7cm-1、(0002)向摇摆曲线半峰宽为0.15o。