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目前使用二氧化硅增强天然橡胶制备绿色轮胎已经成为橡胶研究的主流,但是对于二氧化硅/天然橡胶复合材料的生热性能的研究还很少。低生热橡胶对于负重轮胎是十分重要的,不仅可以减少使用过程中轮胎的发热问题,避免出现危险,而且还可以提高使用寿命。同时为了弥补二氧化硅/天然橡胶复合材料力学性能的不足,选择力学性能优异的氧化石墨烯与二氧化硅复配增强天然橡胶。主要内容如下:(1)通过使用十二醇和硅烷偶联剂KH-592共同改性二氧化硅粒子,以其填充天然橡胶制备低生热二氧化硅/天然橡胶复合材料,系统的研究了填料-填料和填料-橡胶基体之间相互作用的强弱对橡胶复合材料压缩生热性能的影响。两种改性剂功效不同,十二醇接枝到二氧化硅表面,主要起屏蔽羟基的作用,从而减弱二氧化硅粒子自身的团聚作用,提高其分散性。硅烷偶联剂KH-592因为含有巯基,所以可以使二氧化硅与天然橡胶分子链之间形成共价连接,从而增强填料-橡胶基体之间的相互作用。结果表明,D6K4-C(十二醇用量和KH-592用量分别为待改性二氧化硅质量的6%和4%)这组硫化胶具有最弱的佩恩效应以及最多的结合胶含量,而且其生热性能最低,达到11.3℃。这说明弱的填料相互作用和强的填料-基体相互作用会使橡胶复合材料内部的内摩擦减少,滞后损失降低,生热减小。(2)为了解决二氧化硅/天然橡胶力学性能较弱的问题,采用氧化石墨烯与二氧化硅进行静电组装填充天然橡胶。由氧化石墨烯含量的梯度实验中得出,无论二氧化硅与氧化石墨烯是何种结合方式,当氧化石墨烯用量为1phr时,得到的橡胶复合材料的性能在同组中最高。当氧化石墨烯用量为1phr时,通过对比三种二氧化硅和氧化石墨烯的结合方式发现,SiO2-M2@GO/NR(这组硫化胶代表二氧化硅粒子经过KH-550和KH-592共同改性后与氧化石墨烯静电组装然后增强天然橡胶)硫化胶具有最高的力学性能以及最低的生热。其次是SiO2-M1@GO/NR(二氧化硅经过KH-550改性然后和氧化石墨烯静电组装增强天然橡胶)硫化胶,最后是SiO2-GO/NR(未改性二氧化硅和氧化石墨烯机械混合增强天然橡胶)硫化胶。这表明在SiO2-M2@GO/NR中经过KH-550和KH-592改性的二氧化硅粒子不仅在KH-550的作用下与氧化石墨烯完成静电组装,提高氧化石墨烯的分散性,而且在KH-592的作用下使SiO2@GO复合粒子与天然橡胶分子链形成共价连接,增强了填料与基体的相互作用,提高了橡胶复合材料的综合性能。而SiO2-M1@GO/NR中,二氧化硅没有经过KH-592改性,填料与基体的相互作用没有增强,因此性能提高较弱。