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随着人口的增长与环境的持续恶化,淡水资源的短缺已经成为未来最具挑战性的问题之一。鉴于地球上储量丰富的海水和苦咸水资源,通过脱盐技术将海水转化成为淡水是解决这一问题的有效途径。与其他脱盐技术相比,电容去离子(Capacitive deionization,CDI)因其低成本、低能耗和环境友好等优势,近年来赢得了更多的青睐。电极材料是CDI技术的核心,并显著影响CDI的性能。根据电极材料固有性质的不同,CDI储存盐离子的原理可分为双电层原理和法拉第反应原理。目前大多数电极材料都存在脱盐量不高、循环再生能力差等问题,这些问题严重限制了 CDI的实用化进程。针对这一问题,本文围绕高性能CDI关键电极材料的构筑这一主题,以提高CDI的脱盐量、电荷效率和循环再生能力为目标,构筑了新型硼碳氮(BCN)纳米片材料(双电层原理)和碳/MnO2(法拉第反应原理)的复合材料,通过对电极材料的组分、形貌、表面化学性质以及导电性能的优化,并结合杂化电容去离子(Hybrid capacitive deionization,HCDI)的方式来提升CDI性能。论文主要研究内容和结论如下:(1)以g-C3N4为自牺牲模板和氮源,借助低温水热技术,利用葡萄糖自聚合反应在g-C3N4上形成一层无定型碳。随后经与硼酸共热制得具有孔结构丰富、较高比表面积的BCN纳米片,并首次探究了其CDI性能。BCN中高含量的B和N原子以及它们间可能的协同效应影响,显著的促进了离子的快速扩散和电子传输。当作为CDI电极时,在500 mg L-1 NaCl和1.4 V的电压下BCN的脱盐量可达13.6 mg g-1,并在0.8 V的电压下循环15次后,其脱盐量保持率可达96.1%。(2)以胶体MnO2纳米片为基本结构单元,采用层层自组装、静电共沉淀法构筑了具有开放夹层结构的NaMnO2(需要说明的是,在整个论文中,NaMnO2仅仅是缩写简称,不代表化学式)。随着Na+插入到MnO2纳米片的层间,有效的扩大了 NaMnO2的层间距,有利于盐离子在层间的快速扩散与储存。与此同时,以碳纳米管(CNT)为导电桥梁及网络交联剂,形成了具有高电导率和开放孔结构的3D CNT/NaMnO2。当这两种MnO2基纳米材料分别作为HCDI的氧化还原电极材料,并均与商业化活性炭(AC)组装成HCDI模块时,表现出优异的CDI性能。在电压均为1.2 V,NaCl浓度为500和2000 mg L-1时,NaMnO2//AC 和 CNT/NaMnO2//AC 的脱盐量分别可达 28.3、40.0 和 32.7、42.6 mg g-1。此外,在500 mg L-1 NaCl,电压为0.8 V时循环再生100次后,两个HCDI模块脱盐量保持率分别可达92.1%和93%。(3)从大表面积、高电导率的中空多孔碳球(HC)出发,通过原位生长策略在HC上生长MnO2,制备了多孔结构HC@MnO2复合物,作为HCDI的阴极。独特结构的HC@MnO2不仅具有高的电导率,又有利于盐离子的渗透与扩散,进而增强了双电层与法拉第存储的协同效应。与此同时,采用聚二烯丙基二甲基氯化铵(PDDA)修饰HC,对其表面电荷进行调控,得到表面带有正电荷的PHC,作为HCDI的阳极。将HC@MnO2和PHC组装成无需离子交换膜的HCDI,展现出优异的CDI性能,在500 mg L-1的NaCl溶液中和1.2 V的电压下,PHC@HC@MnO2的脱盐量和最大脱盐速率分别可达30.7 mg g-1和7.8 mg g-1min-1,及在0.8 V电压下,循环50次脱盐量保持率达90.1%。且与膜电容去离子(MCDI,即常规HCDI)相比,PHC@HC@MnO2不仅具有更高的脱盐量和脱盐速率,还具有更低的成本制作优势。