【摘 要】
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抗生素被应用于治理人和动物的疾病,作为一类新污染物在环境中被频繁检出。环境中抗生素通过诱导产生耐药菌和抗性基因,破坏微生态环境和微生物群落结构,严重威胁人类健康和生态安全。抗生素等新污染物治理不仅受到研究者的广泛关注,也被写进国家“十四五”规划。在众多抗生素去除方法中,绿色、节能、高效的光催化技术被给予厚望。近年来,金属-有机骨架（Metal-Organic Frameworks,MOFs）材料成
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抗生素被应用于治理人和动物的疾病,作为一类新污染物在环境中被频繁检出。环境中抗生素通过诱导产生耐药菌和抗性基因,破坏微生态环境和微生物群落结构,严重威胁人类健康和生态安全。抗生素等新污染物治理不仅受到研究者的广泛关注,也被写进国家“十四五”规划。在众多抗生素去除方法中,绿色、节能、高效的光催化技术被给予厚望。近年来,金属-有机骨架（Metal-Organic Frameworks,MOFs）材料成为光催化领域发展迅速的一类新型功能性无机-有机复合材料,MOFs材料具有较高的比表面积和可调控的多孔结构,拥有丰富的活性位点,能够对抗生素进行高效降解,成为研究热点。本文以MOFs材料为研究对象,构建了两种MOFs异质结材料g-C3N4/NH2-MIL-88B（Fe）和Bi2Mo O6/Ui O-66-NH2,用于可见光催化降解水中的氟喹诺酮类抗生素（氧氟沙星和环丙沙星）,探究MOFs异质结材料对抗生素的降解性能,阐述降解途径及机理。主要研究结果如下:（1）采用水热法合成了g-C3N4/NH2-MIL-88B（Fe）材料（命名为MCN-x复合材料）。在可见光照射下,MCN-60复合材料150 min内对氧氟沙星（OFL）的光降解率达97.5%,拟一级动力学速率常数达到0.0217 min-1,分别是g-C3N4和NH2-MIL-88（Fe）的4～5倍,表现出优异的降解性能。通过多种手段对该材料进行表征,结果表明g-C3N4和NH2-MIL-88B（Fe）之间可成功形成II型异质结构,促进光生电子-空穴的分离,从而提高光催化性能。此外,MCN-60复合材料有良好的水稳定性。自由基掩蔽实验和电子顺磁共振（ESR）测试证明了·O2-为主要自由基,·OH和h+起次要作用。基于Fukui函数的DFT计算出OFL容易被自由基攻击的反应位点,结合LC-MS结果分析出OFL的降解产物并推测出三条可能的降解途径。最后,通过T.E.S.T软件预测了OFL降解过程中生物毒性变化,发现中间产物的毒性随降解的深入逐渐降低。（2）为了进一步提高OFL的降解效率及材料的适应性,采用水热法合成了Z-scheme型异质结Bi2Mo O6/Ui O-66-NH2材料（命名为BUN-x复合材料）。通过价带结构和电子顺磁共振测试,证明了Bi2Mo O6和Ui O-66-NH2之间成功形成Z-scheme型异质结构,促进电子转移;而且BUN-x复合材料有着更小的带隙,有着更强的可见光吸收能力。其中,BUN-100复合材料90 min对氧氟沙星（OFL）和环丙沙星（CIP）的降解效率分别达到100.0%和96.0%。此外,评估了OFL和CIP混合体系下的光催化性能;实际水体下抗生素的降解受到一定的抑制,但下降不大;材料的循环利用实验表明BUN-100材料具有良好的水稳定性。此外,OFL和CIP光催化降解过程中的活性物质为·O2-、·OH和h+。对比两种抗生素的反应位点和降解产物,找到一种相同的降解产物（丙烯酸）。最后,两种抗生素大部分产物的毒性随降解的深入而降低。这两项工作为MOFs光催化剂的合成及其高效绿色处理水中抗生素的应用提供了新的思路。
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