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作为典型的基础性长碳链烷烃,正庚烷(C7H16)是来源广泛的挥发性有机化合物(VOCs),其污染控制备受关注。催化氧化技术在VOCs净化中广为研究,高效、稳定的催化剂研发尤为关键。当前,Mn基(Mn Ox)催化剂表现出良好的VOCs净化效果,相对于传统块状材料,二维(2D)MnO2纳米片具有超薄的原子层厚度,能够弥补块状材料活性位点数量的局限和表面缺陷丰度的不足,并为块状催化剂催化氧化VOCs机理研究提供一定的参考。本文以正庚烷为研究对象,开发了一种二维MnO2纳米片用于正庚烷催化净化及性能优化研究,探究了厚度调控和元素掺杂对正庚烷催化性能的影响,分析了各自的调控机制和相应的正庚烷反应机理。主要的研究结论如下:通过直接氧化还原-水热合成法制备了厚度为1.7-2.5 nm的二维Birnessite-MnO2纳米片,相对于块状Mn Ox,它有更大的比表面积和更丰富的表面氧空位。正庚烷的催化氧化反应符合MVK机理,二维MnO2纳米片表面活性氧的增多降低了反应活化能,提高了催化活性,在253℃时能够实现正庚烷的完全转化,促使正庚烷沿着向酮类和羧酸类物种转化,最终深度氧化成CO2和H2O的反应路径进行。采用二次水热对二维MnO2进行厚度调控,合成厚度为0.9-1.2 nm的超薄二维MnO2纳米片。二次水热温度和时间影响了层间作用力和片层的剥离,离子交换是超薄二维MnO2形成的关键机制。DFT计算证实了二维MnO2的氧空位随厚度减小而更易形成的可能。超薄二维MnO2比表面积的增大,表面缺陷(氧空位)的增多,使更多的气态氧被吸附和活化,提升了催化活性(T50=162℃,T90=194℃,T100=239℃)。此外,在二维MnO2制备过程中分别掺杂Fe、Zn元素,制备含金属掺杂的二维M-MnO2纳米片。Fe、Zn的掺杂调控了MnO2内部电子结构,诱导了晶格畸变的发生和表面缺陷的形成,提升了低温催化活性。与Zn不同的是,Fe同时起到了增加表面活性位点的双重作用,低温活性更好(T50=142℃,T90=190℃,T100=247℃)。厚度调控和金属掺杂实现性能优化的关键均是氧空位的增加,但两种手段结合时对性能的优化不具叠加性。厚度调控可实现对二维MnO2厚度和性能的双重优化,并降低正庚烷完全转化时的温度,而金属掺杂更有利于提升二维MnO2的低温催化活性,且调控方法更加简便。