【摘 要】
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多溴联苯醚(PBDEs)因具有独特的阻燃效果被广泛添加使用,致使其在环境中分布较广,对环境和人类的健康造成了严重的影响。因此,迫切需要一种有效且环境友好的方法来降解广泛分布在环境中的PBDEs,防止其对环境造成威胁。PBDEs的溴原子是导致其高毒性、高稳定性和难以被氧化的主要原因,有效地脱溴能够显著降低溴代有机物的毒性和稳定性,提高其可降解性。本文研究了采用两种不同的方式活化C-Br键降解十溴联苯
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多溴联苯醚(PBDEs)因具有独特的阻燃效果被广泛添加使用,致使其在环境中分布较广,对环境和人类的健康造成了严重的影响。因此,迫切需要一种有效且环境友好的方法来降解广泛分布在环境中的PBDEs,防止其对环境造成威胁。PBDEs的溴原子是导致其高毒性、高稳定性和难以被氧化的主要原因,有效地脱溴能够显著降低溴代有机物的毒性和稳定性,提高其可降解性。本文研究了采用两种不同的方式活化C-Br键降解十溴联苯醚(BDE209)。具体研究结果如下:1.研究了环境中腐植酸(HA)的组成、光学性能对活化C-Br键可见光间接光解BDE209的影响,并结合HA中主要活性结构运用稳态吸收光谱以及产物分析等方法,进一步揭示HA可见光间接光解PBDEs反应中卤键络合物激发和HA敏化注入电子的不同反应机理以及验证HA结构成分中活化C-Br键的活性部分。同时通过研究HA存在下,BDE209在不同环境界面如液/液、固/液界面上的间接光解行为和脱溴方式,揭示PBDEs可见光间接光化学转化中触发电子逐级脱溴和平行脱溴不同途径之间的制约关系。实验结果表明,HA与PBDEs之间依靠O-Br卤键的作用,可以在不同的反应体系中有效活化C-Br键,降解PBDEs,使其脱溴。这为阐明PBDEs在自然界中光转化规律及减少PBDEs的环境影响提供理论依据。2.研究了Bi2MoO6体系中氧空位在活化C-Br键降解BDE209中的作用。本实验通过调控加入的四甲基乙二胺的量,合成了一系列含不同氧空位浓度的钼酸铋催化剂,使用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)以及顺磁共振波谱(ESR)等分析方法对催化剂进行表征,探究其结构上氧空位与BDE209还原脱溴的关系。研究表明,Bi2MoO6可以在可见光下有效降解BDE209,界面缺陷在BDE209的降解中极为重要,适当的氧空位可以促进BDE209的C-Br键活化。此外,通过对BDE209降解产物的跟踪分析,BDE209在Bi2MoO6上的脱溴过程具有明显的位置选择性,其间位脱溴产物含量高于邻位和对位。研究表明,氧空位的引入有效活化了C-Br键,显著提高了Bi2MoO6可见光下降解PBDEs的能力。证明氧空位辅助脱溴是光催化处理溴代阻燃污染物的一种有效的策略。
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