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本论文报道了作者在博士研究生期间的主要研究工作,分为两部分;第一部分详细论述了我们新研制的一台高符合计数率的全角度（e,2e）谱仪,包括以下四章内容:第一章介绍电子动量谱学的（e,2e）反应原理、理论基础、实验安排、研究进展及其发展前景;第二章介绍全角度（e,2e）谱仪实验装置。介绍了谱仪的设计总体思想,并具体介绍了谱仪采用的关键实验技术及各组成部分,包括鼓型能量分析器,电子光学透镜系统、供气系统、磁屏蔽设施、真空系统以及供电系统等.第三章介绍了全角度（e,2e）谱仪的关键器件,双半圆楔条形阳极读出的位置灵敏探测器以及谱仪的前端电子学系统和基于PXI总线的在线数据获取系统。内容包括双半圆楔条形阳极的工作原理、影响分辨的因素、设计方法、具体制作工艺、解码公式的推导、机械装架和信号的读出等。此外,我们还对楔条形阳极的调制效应进行了实验和理论的研究,对谱仪的位置灵敏探测器的性能进行了测试和检验,得到了较为理想的二维位置图像,获得了良好的位置线性及位置分辨。第四章详细介绍了谱仪的调试及性能测试。初步对单路性能以及谱仪的整体性能进行了刻度和测试,获得了较为满意的结果。在通过能为600 eV时,单路的能量分辨约为1.5 eV,谱仪的符合时间分辨约为7 ns,符合能量分辨为2.1 eV,同时测量的相对方位角约为±130°,基本实现了全角度的测量。第二部分主要论述了利用电子动量谱手段和量子化学从头计算理论对二氟二溴甲烷的电子动量分布、乙醇胺和N,N-二甲基乙醇胺的电子结构进行的研究,主要包括以下四章内容:第五章简单介绍了计算中用到的基本理论方法,包括Hartree-Fock理论、密度泛函理论、自然键轨道理论等。第六章介绍利用能量多道的第二代（e,2e）电子动量谱仪结合理论计算对CF2Br2分子的电子结构进行研究,首次从实验上获得了CF2Br2分子外价壳层轨道的电子动量分布,全面研究了价轨道的排序,澄清了电离能谱上～15.5 eV的谱带指认存在的争议,并将其标识为5a1和3b1轨道电离。获得了内壳层1b2轨道电离跃迁的极强度。第七章和第八章介绍采用密度泛函理论（DFT）和Mφller-Plesset（MP）微扰理论方法分别对乙醇胺的13种稳定构象和N,N-二甲基乙醇胺的12种稳定构象的研究。报道了存在稳定构象的几何构型和相对能量。采用电子传播子理论计算了各种稳定构象的电离能,理论模拟的电离能谱和实验光电子能谱吻合的很好,解释了HOMO和NHOMO电离能峰随着温度升高而移动的原因。结合自然键轨道理论分析,其本质是由于稳定构象的分子内氢键相互作用。论文的最后部分是对博士期间从事工作的总结及对未来工作的展望。