金属卟啉的合成及其在催化领域的应用是目前国内外研究的热点之一。本论文从5-(4-氨基苯基)-10,15,20-三苯基卟啉(ATPP)出发,合成了一系列金属卟啉及其高聚物负载衍生物,并考察了其在环己烷氧化及亚甲基蓝光降解反应的催化性能。 本论文分为四章: 第一章:综述了金属卟啉化合物的合成方法及其在催化方面的广泛应用,并介绍了高聚物负载金属卟啉的类型。 第二章:采用不同的金属盐合成了Zn(Ⅱ)、Co(Ⅱ)、Fe(Ⅲ)、Mn(Ⅲ)四种单氨基金属卟啉。考察了溶剂对插金属反应的影响,结果表明混合溶剂适用于合成Zn、Co等金属卟啉,而Fe、Mn等卟啉则必须用高沸点溶剂(如DMF)合成。通过偶联反应将金属卟啉单体负载在丙烯酸/丙烯腈共聚物上,合成了相应的负载型金属卟啉。不同合成方法对金属卟啉负载率影响较大,均相反应的负载率远大于非均相反应。另外,通过烷基链将咪唑引入卟啉母环,以较高的产率合成了新型的尾式金属卟啉衍生物。 第三章:以上述合成的金属卟啉为催化剂催化环己烷的氧化反应。结果表明,作为细胞色素P—450的模拟体系,Fe(Ⅲ)ATPPOH及其高聚物负载体与分子氧、抗坏血酸等组成的催化体系,在温和条件下,能有效地将环己烷氧化成环己醇和环己酮。对影响催化剂选择性、活性的反应时间、还原剂用量、轴向配体以及催化剂的回收等各因素做了探讨。 第四章:将合成的高聚物负载金属卟啉催化剂应用于光催化降解有机染料亚甲基蓝水溶液体系。实验结果表明,以P-CoATPP为催化剂,利用自然阳光,经6小时照射后,亚甲基蓝水溶液脱色率可达64.6%,显示了高聚物负载卟啉催化剂的良好催化降解性能。