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双金属之间协同催化作用,使双金属催化剂与相应的单金属催化剂相比,往往显示出优异的催化活性、选择性和稳定性。双金属催化剂是一类重要的催化剂,它可以通过调控不同反应中关键中间体的稳定性来构建不同的化学键,进而提高其催化活性,因此,双金属催化剂的得到了广泛的关注。本文合成了L1和L2两种邻菲罗啉衍生物配体,并通过了核磁和红外对其进行了结构表征。利用自组装膜技术,在亲水载体表面制备了含有菲罗啉和亚胺结构的新型双金属自组装膜催化剂Si-Cu-Pd,并通过水接触角法(WCA)、紫外可见光谱(UV-vis)、电化学阻抗(EIS)、拉曼光谱(Raman)、X-射线光电子能谱(XPS)、X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和电感耦合等离子体原子发射光谱(ICP-AES)等手段对催化剂进行了表征,对其催化“Click”反应的催化性能、循环性能以及反应机理进行了深入研究,具体研究内容如下:1.邻菲罗啉衍生物配体的合成(L1、L2)(Scheme 1):Scheme 12.亚胺菲罗啉Cu-Pd双金属自组装膜的合成路线(Scheme 2):Scheme 23.以三组分的“Click”反应为模板反应,研究催化剂Si-Cu-Pd的催化性能。结果显示:1)双金属之间的协同效应,使双金属催化剂Si-Cu-Pd在催化性质上与单金属催化剂Si-Cu比较,显示出优异的催化活性和循环稳定性;2)催化剂中两种金属含量的比例和活性中心的分布对催化活性有着重要的作用;3)自组装膜催化剂与传统异相催化剂相比,不需过滤和其他的复杂操作,容易回收,方便循环利用。4.通过热过滤实验、中毒实验、水接触角、X射线衍射、X-射线光电子能谱、扫描电镜和在线红外(FTIR)方法对催化过程进行研究,提出了异相催化Click反应的催化机理:结果表明,催化过程中的催化活性物种是Cu(I)和Pd(0),三唑-Cu中间体与Pd进行金属转移是催化过程的关键步骤,而不同活性中心如具有合适间隔与分布将能够促进金属转移,增加目标产物的收率。同时也说明了双金属自组装膜催化剂Si-Cu-Pd催化Click反应是在活性物种Cu、Pd协同催化作用下,在界面上进行的一个异相催化过程。