载铁有序介孔碳Fenton催化剂的制备及性能研究

来源 :南京理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:heyifeizhu
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非均相Fenton氧化法是近年来发展起来的一种处理有机污染物的有效的方法,因其克服了均相Fenton体系存在的受pH限制大、含铁污泥产生量多等问题,受到研究者的重视。有序介孔材料具有孔道结构高度有序、比表面积高、孔容大、孔径分布单一、孔径在2-50nm内并在一定范围可调控等优异特性,是良好的催化剂载体。本论文以有序介孔碳(OMC)为载体、硝酸铁为活性组分前驱体,采用软模板法合成包覆型Fe/OMC-x及负载型Fe/OMC-y。采用XRD衍射、N2吸附-脱附及TEM对其结构进行表征。分别以两种材料作为Fenton催化剂,选取苯酚作为目标污染物,对两种材料的催化性能进行研究,希望寻找到一种性能优异的非均相Fenton催化剂。主要结论如下:(1)包覆型Fe/OMC-x具有良好的有序度及二维介孔结构,孔径分布窄。铁粒子以α-Fe°形式存在,较均匀地分散在碳基体中。在H2O2浓度4080mg/L, Fe/OMC-0.05投加量为2g/L,60℃,初始pH3.0条件下,经4h对100mg/L苯酚废水中苯酚的去除率为87.2%。当苯酚浓度降为50mg/L时,苯酚去除率达到94.1%。重复使用三次后,苯酚去除率由87.2%降为67.9%,TOC去除率迅速下降。铁的溶出率分别为3.6、8.7和8.3wt.%。表明包覆型Fe/OMC复合材料的催化性、可重复利用性和稳定性较差。(2)负载型Fe/OMC-y均具备有序的二维六方介孔结构,其孔径分布较窄。当煅烧温度为600℃时,铁粒子以α-Fe°和γ-Fe2O3的形式存在;700℃时,以γ-Fe2O3和α-Fe°形式不变,但γ-Fe2O3粒径减小;800℃时, Fe/OMC中的铁仅以α-Fe°的形式存在,α-Fe°粒径增大。负载型Fe/OMC催化H2O2降解苯酚时,苯酚很快被吸附,随后在孔道中逐渐被降解。在苯酚浓度为50mg/L,H2O2浓度为4080mg/L, Fe/OMC-700投加量为2g/L,25℃,pH为原水值条件下,经24h对苯酚及TOC的去除率可达97.8%。材料重复使用3次后,对苯酚和TOC的去除率及固体中苯酚的降解无明显下降,铁的溶出率在2.5wt.%内。表明负载型Fe/OMC具有良好的催化性、可重复利用性和稳定性。
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