PUREX流程在回收了大量的U和Pu之后不可避免的产生高放废液（HLLW）,其中虽然次锕系元素（MA）含量很低,但却是HLLW中长期放射性的主要来源,对环境具有潜在的长期放射性危害。将HLLW中的MA分离并通过嬗变处理为短寿命或稳定性核素是降低HLLW的长期放射性的主要途径。由于HLLW中镧系元素（Ln）具有较大的中子吸收截面使得嬗变的效率降低,必须在MA嬗变前将其分离。而MA和Ln具有相似的化学性质,使得二者的分离一直是国际分离科学领域的热点和难点课题之一。本文以有效分离HLLW中MA为目标,研究了新型大孔硅基分子识别材料Me₂-CA-BTP/SiO₂-P在硝酸溶液中的稳定性、Me₂-CA-BTP配体的萃取行为及其选择性络合机理,主要研究结果如下:以大孔硅基SiO₂-P为载体,采用真空灌注技术有效合成了Me₂-CA-BTP/SiO₂-P,通过SEM-EDS、BET、FT-IR、TG-DSC等分析方法对其进行了表征,明确了Me₂-CA-BTP/SiO₂-P的微观形貌、化学组成及复合机理。将Me₂-CA-BTP/SiO₂-P吸附剂在0.1 M HNO₃和3.2 M HNO₃溶液中浸泡60天后,通过有机碳泄露率和固体样品的紫外光谱分析表明Me₂-CA-BTP/SiO₂-P具有很强的耐酸稳定性。浸泡在不同硝酸溶液中的吸附剂经过γ辐照后的辐照稳定性随着酸度的增加而降低。浸泡在0.01 M HNO₃-0.99 M NaNO₃和0.1 M HNO₃中的样品的紫外光谱和红外光谱几乎未发生变化表明吸附剂的结构未发生变化。而浸泡在1 M HNO₃和3.2 M HNO₃中辐照后样品的紫外光谱在319nm处出现吸收峰,主要是由质子化引起的。在3.2 M HNO₃和480 kGy的吸收剂量下,有机碳泄露率仅有26.5%。以上结果表明Me₂-CA-BTP/SiO₂-P具有一定的耐酸稳定性和耐辐照稳定性。Me₂-CA-BTP对典型裂变核素的萃取行为,考察了HNO₃浓度、萃取平衡时间、萃取热力学等因素对于萃取行为的影响。结果表明在4 M HNO₃时Me₂-CA-BTP仅萃取Pd（II）,对于其他裂变核素几乎没有萃取;在正辛醇中萃取Eu（III）的平衡时间是15h;升高温度会促进Ru（III）、Zr（IV）、Mo（VI）的萃取,而抑制了Y（III）、Sm（III）、Eu（III）、Gd（III）等的萃取。Me₂-CA-BTP在正辛醇中萃取Eu（III）的过程为自发进行的放热反应。Me₂-CA-BTP对关键核素的络合机理研究发现,Eu（III）与萃取剂形成1:3配位,在第一配位层中没有水分子,配位位置为吡啶结构上的N原子以及三嗪结构中靠近吡啶环的N原子,在0.01 M HClO₄和0.01 M HNO₃中得到的条件稳定常数log?分别为14.3±0.04和13.2±0.03。对比Me₂-CA-BTP与Sm（III）、Eu（III）、Dy（III）的配合物晶体键长,发现配体与金属离子之间结合强弱的顺序为Dy（III）>Eu（III）>Sm（III）,与萃取实验结果以及吸附实验结果相一致,在一定程度上解释了Me₂-CA-BTP对MA（III）比Ln（III）具有更好选择性的现象。这些研究结果对Me₂-CA-BTP萃取剂在MAREC流程中的应用具有重要的参考价值。