离子液体促进的液相氧化羰基化合成碳酸二甲酯的研究

来源 :陕西师范大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:venicego
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
碳酸二甲酯(Dimethyl Carbonate,简称DMC)是近些年来发展起来的一种新型“绿色化工产品”。作为一种低毒性和有多种反应活性的化学试剂,碳酸二甲酯(DMC)的合成与应用近年来受到了广泛的重视。碳酸二甲酯是一种对环境友好的绿色化学品。它可以代替剧毒的光气和硫酸二甲酯作为环境友好有机合成中间体和起始物质,应用于羰基化和甲基化反应中。此外,DMC还可用作汽油添加剂来提高汽油的含氧量。利用一氧化碳制取有机含氧化合物在学术研究和工业实践中一直是非常活跃的领域。目前,DMC的主要合成路线是甲醇氧化羰化法。多年来,由一氧化碳和甲醇液相氧化羰基化合成碳酸二甲酯的技术路线受到了人们的普遍重视。在多种合成碳酸二甲酯的方法中,CO和甲醇液相氧化羰基化法具有明显的优势。该方法工艺先进、成本低、无污染、原料易得、反应条件温和。离子液体是完全由阴阳离子组成且常温下呈液态的离子化合物,为一种低熔点的盐,其性质主要依赖于它所包含的阴阳离子的种类。离子液体作为一种新型的绿色环保溶剂,并已引起越来越多的研究者的浓厚兴趣。它以其较宽的液态范围、非挥发性、可调控的物化性能、较宽的电化学窗口等特殊性能,作为有机合成的反应介质和催化剂、分离科学的溶剂和萃取剂、电化学的电解液等而得到广泛应用。尤其是近年来,随着环境友好要求的不断提高,人们更致力于寻求新的、实用的离子液体。最近的离子液体化学报道大多集中在新型功能化离子液休的制备,离子液体性能的系统研究,以及作为反应介质和催化剂的实际应用。为了探索离子液体对甲醇氧化羰化合成碳酸二甲酯的影响,本论文主要在以下四个方面开展了研究工作。1.研究了不同的离子液体对甲醇液相氧化羰化合成碳酸二甲酯的助催化作用。发现了离子液体中含有阴离子Cl-、Br-、PF6-均对该反应有淬灭作用。在我们研究的离子液体中,N-butylpyridium tetrafluoroborate的助催化作用最好。2.研究了反应的温度、压力、时间、CO/O2的比例、离子液体的量对反应的影响。在甲醇为4.0g,催化剂CuCl为1mmol时,得出了最佳的反应条件:反应时间2~4h,反应温度120℃,离子液体2g,PCO/PO2=2,总压力越大越有利于碳酸二甲酯的合成。在120℃、4h、PCO/PO2=2、P=2.4MPa、2g离子液体条件下,甲醇转化率达到20%,DMC选择性超过97%。3.通过催化体系的循环实验,证明了离子液体和铜催化剂可以循环使用,而得到再生,并且产物碳酸二甲酯的选择性并没有降低。由于实验操作使得催化体系有所减少,因而活性稍微有所下降。4.初步探索了离子液体对液相氧化羰化反应促进作用的机理。从红外光谱中没有发现离子液体和铜催化剂有明显的键合作用,但是从溶解度的角度,发现铜催化剂在该离子液体中的溶解度较甲醇和水中大的多。这也就说明了,离子液体促进了催化剂的溶解,使得催化剂和反应物充分接触,因而提高了催化剂的活性,增加了DMC的时空收率。当然进一步的探讨研究工作还需要继续进行下去。
其他文献
提出一种电力系统暂态稳定多故障约束预防控制策略计算方法。通过预想故障位置拓扑分析,对失稳故障进行解耦;依据故障严重程度制定合适的多故障调整时序,将多个故障约束的预
20世纪90年代之后,艺术更加趋向于多元化。它的典型特征是媒介的多变、文化的多元以及观念的多样性。在这种状态中,不仅文化的中心被逐步消解掉了,而且艺术领域中的偶像和英雄也
<正>日前,世界废旧轮胎回收业龙头Genan公司在美国德克萨斯州休斯顿的轮胎回收工厂正式开业。Genan公司利用废旧轮胎回收生产胶粉和钢丝,目前在德国和丹麦有4个大型废旧轮胎
公共项目一直都是我国政府投资的重点,代建制作为我国政府投资的项目的一种实施模式,已经广泛应用,其管理绩效的提高有利于我国国民经济的发展。如何有效的提高代建项目管理
随着社会的发展,语言也跟着有变化,特别是在线的语言发生变化太快,而且有更多方式。本文对汉语、英语和泰语的网络语言进行了探讨。本文主要分四部分:第一部分讨论了网络语言
从多个方面对核电汽轮机组焊接转子对接焊缝的超声相控阵检测的可行性展开了分析并进行了仿真实验。超声相控阵检测技术在核电汽轮机组焊接转子在役检查中具有良好的应用前景
【目的】通过环境调控,减少休眠时间,观察葡萄萌芽期的生长发育情况。【方法】以火焰无核葡萄为试材,设置休眠时间为14,20,27和33 d四个处理,以不做任何处理为对照(CK),通过
继电保护号称电力系统的前沿哨兵,大量的保护装置被安装在各级电网之中,随着全国电网联网工程稳步推进,电网日益庞大。尽管科技发展促进了继电保护装置功能的日益完善,动作更
首先合成了7-苯基-1-氧杂-4,10-二硫杂-7-氮杂环十二烷(NS2O),10-苯基-1,4-二氧杂-7,13-二硫杂-10-氮杂环十五烷(NS2O2)和N,N-双(2-乙酰氧乙基)苯胺(DE)三个受体。然后通过Vilsmeier反应和
综述电力系统电磁兼容问题,提出抑制干扰,提高电磁兼容性的一些措施.