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生物质是有机碳的唯一来源,它是唯一可以转化为燃料、化学品和功能材料,实现化石资源替代的多功能型可再生资源。生物质快速热解技术被视为最具开发潜力生产液体燃料技术之一,但生物油较差的理化性质严重阻碍了生物油的应用。目前多数研究集中在生物质热解反应机理、生物油提质反应催化剂设计、催化反应机理、催化剂失活以及改性等微观方面,对于生物质快速热解-生物油提质改性整体工艺系统设计、系统综合性能以及产品环境效益等宏观方面缺乏全面系统的研究。在课题组生物质热化学转化制含氧液体燃料技术框架下,发展了生物质热化学转化制多元醇和氢气为目标产品的多联产工艺系统,该工艺系统耦合了生物质快速热解制生物油、油相生物油（Non-aqueous Phase Bio-oil:NAPB）铁基载氧体化学链制氢（Chemical-looping Hydrogen Production:CLHP）以及水相生物油（Aqueous Phase Bio-oil:APB）超临界甲醇酯化-两级低中温催化加氢制多元醇液体燃料的技术优势。以该工艺系统为对象,论文从化工过程系统集成优化、系统功能实现与环境评价等方面开展研究,旨在科学评判该生物质热化学转化工艺系统综合性能,为后续工艺关键技术的优化设计和工程示范提供必要的依据和信息。基于系统能量梯级利用理论,优化设计了整个工艺系统流程布置和工艺参数配置。基于对工艺关键反应过程特性认识及其过程模型的确定,利用Aspen Plus软件对其实施全流程模拟与工艺参数优化配置,借助载热体循环实现了快速热解反应器和CLHP燃料反应器热负荷的自平衡,优化整个系统余热梯级利用实现了工艺的自供热和部分电力替代。在该工艺保守设置条件下获得一套详细的物流、能流以及热力工况参数。工艺系统以产品流为主线的碳元素代谢分析表明APB到多元醇的转化率是影响整个工艺系统效能的关键性因素。根据所构建的系统评价指标计算模型获得该工艺重要的性能指标:基于玉米秸秆干燥基计算的无水生物油产率为55.8 wt%、多元醇产率为16.4 wt%、酯类副产物产率为11.5 wt%;CLHP子系统氢气热效率为56.8%、总热效率为58.1%以及CO2捕集效率为99.9%;整体系统能源利用总效率为35.5%。在多元醇保守产率（16.4 wt%）工况下,该工艺相对已经工业化的生物质直燃发电技术仍具有明显的竞争优势。除氢气和多元醇燃料产品外,生物质基酯类化学品可以替代石油基酯类化学品以减少化石原料的消耗,CLHP子系统高效的CO2捕集带来显著的温室气体（Greenhouse Gas:GHG）减排。基于生命周期评价（Life Cycle Assessment:LCA）方法和中国本地化基础数据,依次建立了产品系统生产资料、能源和目标产品的LCA指标计算模型,编制了目标产品较完整的生命周期数据清单;针对生物质热化学转化系统多产品共生的复杂性,引入混合分配方法,实现了目标产品的生命周期化石能耗强度（Fossil Energy Input Intensity:FEI）和碳足迹量化研究。氢气生命周期FEI和净碳足迹分别为0.575 MJ/MJ H2和-97.5 gCO2,eq/MJ H2,多元醇全生命周期FEI和净碳足迹分别为0.626 MJ/MJ能量和26.3 gCO2,eq/MJ能量。对于氢气,NAPB生产和秸秆预处理的电力消耗以及秸秆生产的氮肥消耗是引起GHG排放的主要因素,而CLHP阶段CO2捕集是决定氢气碳足迹大小的关键因素。对于多元醇,来自秸秆预处理和APB生产的电耗与多元醇生产的甲醇消耗、催化剂损耗以及有机废水处理能耗是引起GHG排放的主要因素,来自化学链工艺氢气消费产生的碳信用是降低其碳足迹的主要因素。在参数变动±25%范围内,目标产品碳足迹数据敏感性分析显示:NAPB生产电力消耗量变化对氢气碳足迹影响较大,而多元醇产率和APB生产电力消耗量变化对多元醇碳足迹影响较大,尤其多元醇产率的影响最为显著。这说明生物油生产电耗和多元醇产率数据不确定性会显著影响多元醇LCA结论,同时也说明降低生物油生产电耗和提高多元醇产率将会显著减少多元醇生命周期碳足迹。相对传统的天然气水蒸汽重整（Steam Methane Reforming:SMR）制氢和煤气化（Coal Gasification:CG）制氢,来自NAPB铁基载氧体CLHP工艺的氢气使多元醇净碳足迹分别降低70.5%和77.5%,这主要归功于CLHP子系统采用生物质基燃料和实施了CO2高效捕集。从多元醇燃料角度出发,系统剩余氢气替代SMR工艺氢气产生的能量信用和碳信用使多元醇生命周期FEI和碳足迹分别下降了66.3%和325.9%,多元醇两个生命周期指标分别为0.211 MJ/MJ能量输出和-59.4 g CO2,eq/MJ能量输出。基于1MJ能量替代,多元醇替代石油基汽油和石油基柴油分别使生命周期化石能耗降低82.0%和83.8%,使生命周期GHG排放分别降低163.9%和155.8%。不同生产技术路线的生物质基液体燃料LCA研究案例表明本论文设计的生物质热化学转化多联产工艺在生物质碳元素多元利用、目标产品产率以及环境GHG减排方面具有综合的竞争优势。综上所述,生物质定向热解制多元醇液体燃料工艺具有反应条件温和、加氢深度可控、氢源自给的特点,实现了生物质到多元醇燃料、氢气以及酯类化学品的多元转化。从产品全生命周期角度看,该工艺系统具有较低的化石能耗强度和显著的GHG减排环境效应,符合生物质能源转化利用可持续、低碳发展的要求。