【摘 要】
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将4-硝基苯酚选择性还原为4-氨基苯酚具有极其重要的环保和工业意义。负载型Pd纳米催化剂由于具有良好的氢活化能力而表现出优异的4-NP还原活性。然而,传统浸渍法所得催化剂中Pd粒径较大,且有关载体形貌对活性Pd纳米粒尺寸和分散度的影响研究有限。因此,本文提出以原子精度Pd纳米簇（＜2 nm）为前体制备系列多级结构LDH/rGO杂化物负载Pd NCs催化剂的新策略,系统研究了所得催化剂的4-NP还原
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将4-硝基苯酚选择性还原为4-氨基苯酚具有极其重要的环保和工业意义。负载型Pd纳米催化剂由于具有良好的氢活化能力而表现出优异的4-NP还原活性。然而,传统浸渍法所得催化剂中Pd粒径较大,且有关载体形貌对活性Pd纳米粒尺寸和分散度的影响研究有限。因此,本文提出以原子精度Pd纳米簇（＜2 nm）为前体制备系列多级结构LDH/rGO杂化物负载Pd NCs催化剂的新策略,系统研究了所得催化剂的4-NP还原反应活性及构效关系。论文主要研究内容如下:（1）采用化学还原法制备了原子精度水溶性卡托普利（Capt）保护的Pd17Capt8 NCs（1.3±0.5 nm）,通过p H调节静电吸附法将其负载于类纳米片阵列Co3Al-LDH/rGO杂化物（LDH:层状双氢氧化物,rGO:还原氧化石墨烯）上,经氮气氛煅烧制得系列多级结构Pd催化剂x-Pd NCs/CoAl（O）/rGO-T（x=0.09、0.17和0.43 wt%（Pd负载量）,T=230、250、280、300和320℃）。表征结果表明,系列催化剂均具有类纳米片阵列形貌,Pd NCs的尺寸约为1.3-1.8 nm,均高分散于CoAl（O）纳米片的边缘位。所得催化剂均表现出优异的4-NP还原反应活性,0.17-Pd NCs/CoAl（O）/rGO-300活性最高,TOF值高达30042 h-1,可归因于其具有清洁的表面的高分散超细Pd NCs、最强的Pd NCs-Co2+-OH（LDH）-rGO三相协同效应和催化剂与底物间显著的π-π相互作用。同时,该催化剂也表现出优异的底物适用性和重复利用性能。（2）制备了系列不同Ce含量三元Co3CeyAl1-y-LDH/rGO杂化物负载Pd纳米簇催化剂0.18-Pd NCs/Co3CeyAl1-y-LDO/rGO-300（y=0.05、0.1和0.2）,均较0.17-Pd NCs/CoAl（O）/rGO-300表现出增强的催化还原4-NP性能,0.18-Pd NCs/Co3Al0.1Ce0.9-LDO/rGO-300的TOF高达85122 h-1。增强的催化活性归因于其更丰富的氧空位及Ce3+/Ce4+和Co2+/Co3+氧化还原电对的促进作用。
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