原位刻蚀和逐层自组装调节单向电荷转移的光氧化还原的催化作用

来源 :福州大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:zhuyi9021
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
氧化钨(WO3)由于其良好的能级排列和光吸收能力而在许多半导体中脱颖而出,但其电荷转移速率慢,特别是空穴迁移速度慢和载流子寿命短,阻碍了它的应用。贵金属纳米颗粒作为一种有效的电荷转移介质,在各种光催化中激发肖特基结触发的电荷流的能力在近十年来引起了人们的广泛关注。然而,通过合适的界面工程在金属/半导体复合样品中进行定向电荷传输通道的微调和可控制造的研究很少。在本工作中,我们设计了一种高效静电逐层组装(LbL)的方法,在贵金属纳米粒子(MNPs)镶嵌的WO3复合材料中逐步制备定向电荷传输通道。1.在本工作中,通过一种简单且方便的逐层自组装(LbL)策略,在原位形成的Au/WO3异质结构中构建了一个有效的单向电荷传输通道,其中AuNPs的原位生成和WO3纳米棒向中孔超结构的形态转化同时发生。此外,可以利用LbL的层数来微调Au NCs在WO3基体上的负载量。有趣的是,LbL自组装赋予AuNPs与WO3纳米级的独特整合模式,有益于WO3 NRs上光诱导的高能电荷载流子的高效提取、分离和迁移。研究表明,LbL合成的Au/WO3异质结构在模拟太阳光和可见光照射下对污染物的降解和重金属离子的光还原表现出高效和通用的性能。这主要归因于AuNPs作为电子陷阱而不是等离子体光敏剂加速界面电子转移,从而提高了光性能。2.基于先前的工作,我们设计了一个简便、高效且与热还原处理相结合的逐层自组装(LbL)策略,通过大量的静电作用,将带相反电荷的金属前驱体离子和聚电解质结构单元紧密交替地组装在WO3纳米棒(NRs)上,在Pt-WO3复合样品中逐步构建了定向电荷转移通道。LbL自组装和原位刻蚀引起的WO3 NRs的结构向微尺度超结构的变化是同时发生。研究表明,在光照射下,这种精心设计的Pt-WO3复合样品在非选择性矿化有机染料污染物和重金属离子还原中均表现出显著增强和通用的光活性,显示出协同效应。这归因于PtNPs作为电子陷阱的重要贡献,以加速电子从WO3到PtNPs的定向高效传输。更有趣的是,光氧化还原催化也可以在同一反应体系中同时触发。
其他文献
随着工业化的发展,环境污染日益严峻,以工业污水为代表的环保问题严重影响了人们的正常生活,因此学者们在治理水污染领域进行了大量工作。在现有方法中,吸附法因安全、高效和成本低的特点颇受人们青睐,故而研发性价比高、制备与使用时不易造成二次污染的新型吸附剂也成为了一大研究热点。基于上述情况,本论文通过直接热解蔗糖/硫酸铝混合物制备了超薄壁多孔炭(UPC)。通过探究UPC最佳的制备工艺,提出了一种新型的多孔
学位
与旧的储存能量的器件不同,柔性超级电容器在相同重量/体积下放出的电量更多,且放出电量的速度较快。聚(3,4-乙撑二氧噻吩)(PEDOT)具有电导率高、热稳定性好、循环稳定性高和安全无毒等优点。本文首先采用化学氧化法,以棉线为基底,制备了聚(3,4-乙撑二氧噻吩)/棉线复合电极材料,并组装不对称超级电容器。为了制备电化学性能较好的PEDOT电极材料用于超级电容器的负极材料,将PEDOT与六棱柱状的六
学位
过于迅速发展的工业化不可避免地产生大量的工业污染,如工业废水中的印染废水与重金属离子,这些工业污染在对环境造成不可逆转的损坏的同时,也对人体健康造成巨大威胁。吸附法是处理重金属离子和印染废水的常用方法,但开发高性能的吸附剂材料仍然是一个有挑战性的课题。本论文以开发高效、快速的重金属离子和染料废水吸附剂材料为目标,制备了新型二维材料Ti3C2TxMXene及其复合材料,评价了其对亚甲基蓝和铜离子的吸
学位
Pd基催化剂在半氢化中有着广泛的应用,是重要的炔烃半加氢催化剂之一。本论文通过对Pd基催化剂的组成、表界面结构的研究,探索影响Pd基催化剂半氢化能力的因素,通过对催化剂进行表征,对催化机理等方面进行深入分析,探究影响催化性能的因素,明确催化剂的构效关系,提升Pd基催化剂对炔烃氢化的选择性,制备出催化活性高,选择性高,稳定性好的半氢化Pd基催化剂。主要研究结果如下:(1)催化剂的组成不同,其性能会发
学位
锂硫电池(LSB)具有高理论能量密度,且制备原料丰富、成本低廉、环境友好,是最有希望的下一代能量储存器件,但是在实际应用过程中存在硫及其还原产物导电性差、多硫化锂(Li PSs)溶解性带来的“穿梭效应”、硫体积膨胀等问题。为了解决上述问题,近年来纳米多孔炭材料已被用作硫载体制备LSB正极材料,但还面临制备成本高、硫负载率和导电性不理想等问题。本论文开发出一种成本低廉、工艺简单的方法制备蓬松状超薄壁
学位
研究稳定高效的阴极析氢反应(HER)催化剂是降低电解水能耗的重要途径之一。目前,Pt合金催化剂极具商业化潜力。然而,Pt合金仍有不足之处:在碱性环境中,Pt合金裂解水的能力较弱,使其难以捕获氢中间体(H*),从而减缓HER反应动力学;而在酸性环境中,Pt合金由于本身过强的H*吸附能力,使其H*的脱附过程中需要克服更高的能垒。此外,Pt合金在酸性环境中容易被腐蚀,稳定性差等问题进一步限制了其在HER
学位
固体氧化物燃料电池(SOFC)是一种高效的清洁发电装置,具有广泛的应用前景。La0.8Sr0.2Mn O3+δ(LSM)是SOFC最常用的高温氧电极材料之一,但其在中温下缺乏离子电导率,导致电化学反应被局限在电极/电解质界面处。本论文使用陶瓷颗粒直接浸渍法,将离子-电子混合导电的La2Ni O4+δ(LNO)纳米颗粒导入到多孔LSM骨架中。直接陶瓷颗粒浸渍法的瓶颈问题是LNO颗粒流动性差,难以充分
学位
本文分别通过液态金属(Liquid Metal,LM)和放电等离子烧结(Spark Plasma Sintering,SPS)两种技术制备12Cr-ODS钢,在1200℃温度下保温30min后,快速取出并立即热轧淬火,轧制压下率分别为10%、30%、50%和70%。利用维氏硬度计和万能拉伸试验机对样品进行力学性能测试,利用金相显微技术和电子背散射技术(EBSD)对样品的组织结构进行表征分析,研究轧
学位
近年来,随着集成电路向着微型化、高精度方向发展,对引线框架材料的力学性能和电学性能提出了新的要求。Cu-Ni-Si系合金因为具有较高的强度、适中的导电性能,引起了广泛的关注,被认为是理想的引线框架应用材料。本文在Cu-2.89Ni-0.61Si-0.14Mg合金的基础上,添加不同含量的Nb元素,研究其对合金性能和显微组织结构的影响。添加适量的Nb元素可以提高Cu-Ni-Si合金的硬度、强度、导电率
学位
近年来,半导体光催化诱导有机合成因其利用可再生的太阳能而引起了人们极大的关注。国内外研究者致力于开发各种半导体催化剂,包括氧化物、硫酸盐、金属有机骨架、石墨碳氮化物等。此外,从构建异质结、负载助催化剂、控制形貌、调节晶面和产生缺陷的角度出发,提出了许多优化半导体光催化材料结构和组成的策略,以实现光吸收、电荷转移和表面反应。共价有机框架(COFs)是一类晶态有机多孔骨架,由于它有可扩展的π共轭体系、
学位