【摘 要】
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当前全球变暖日趋严重,世界各国出台了多项控制温室气体排放的公约和法案,由此引发新一轮的工质替代浪潮。高温室效应的HCFCs和HFCs亟需淘汰,潜在的新一代低温室效应工质主要包括:HFOs（如R1234yf、R1234ze（E）等）、自然工质（R290、R600a等）和低GWP的混合工质等。但这些替代工质大都具有可燃可爆性,且燃烧过程的深层次作用机制尚未明确,部分可燃工质的燃爆特性领域的科学研究基础
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当前全球变暖日趋严重,世界各国出台了多项控制温室气体排放的公约和法案,由此引发新一轮的工质替代浪潮。高温室效应的HCFCs和HFCs亟需淘汰,潜在的新一代低温室效应工质主要包括:HFOs（如R1234yf、R1234ze（E）等）、自然工质（R290、R600a等）和低GWP的混合工质等。但这些替代工质大都具有可燃可爆性,且燃烧过程的深层次作用机制尚未明确,部分可燃工质的燃爆特性领域的科学研究基础严重不足。低温室效应可燃工质的安全特性研究已成为当今制冷科学界迫在眉睫的热点科学问题。本文以典型的新一代低温室效应可燃工质不饱和烯烃（R1234yf和R1234ze（E））、碳氢工质（R290和R600a）和氨NH3为研究对象,围绕燃烧机理和多因素环境作用机制,分别进行了理论分析、模拟计算和实验测试,取得了以下成果:（1）根据燃烧学和工程热力学理论,探讨了可燃工质燃烧过程的特性参数作用规律,并利用基团贡献思想,建立了燃烧极限的数值计算模型;分析了可燃气体燃烧基础理论、燃烧特性微宏观参数表征和燃烧极限理论,完备了可燃工质燃烧理论研究体系。（2）深入研究了环境因素温度和湿度对可燃工质的燃烧极限作用规律,利用一套可变环境参数的可燃工质燃烧极限测试系统,以两类环保可燃工质不饱和烯烃（R1234yf和R1234ze（E））和碳氢工质（R290和R600a）)为研究对象,完成了不同温度（5-55℃）和相对湿度（0-100%RH）条件下的可燃工质典型燃烧特性参数-燃烧极限的变化规律。结果表明温度与可燃工质的燃烧下限和燃烧上限线性相关,温度越高,工质的可燃性越强。湿度对不同工质燃烧极限的作用规律不同,对于不饱和烯烃,湿度促进燃烧,随着湿度的增大,可燃下限减小可燃上限增大;对于碳氢工质,同时存在着促进和抑制作用,在不同的湿度范围,燃烧极限的变化规律不同;对于不可燃工质,湿度起促进作用,使得不可燃工质在一定条件下可被点燃。（3）利用量子化学密度泛函理论计算方法,在M06-2X/6-311+G（d,p）水平下模拟了不饱和烯烃（R1234yf和R1234ze（E））和NH3的燃烧微观反应路径,得到了反应过程的可能微观路径和反应涉及的物质（反应物、中间络合物、过渡态和产物）的分子构型、能量和热力学参数,从可燃分子的单分子裂解反应、与氧气分子反应和与活性自由基（H、O和OH自由基）反应的三种反应类型中,揭示了可燃工质燃烧的微观机理。（4）参照可燃工质燃烧极限测试标准ASTM E 681和ASHRAE 34,采用球型燃烧器及中间泄压方式,参与设计并搭建了一套可燃工质燃烧产物特性测试系统,测试了不同浓度下R1234ze（E）和不同湿度下R1234yf的燃烧产物变化规律,得到了不同浓度和湿度条件下的可燃工质燃烧产物特性变化规律,并结合前述燃烧过程微观路径分析结果,分别建立了 R1234yf和R1234ze（E）燃烧的微观反应模型。
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