【摘 要】
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碳材料因其具有高的化学稳定性、可调的表面基团、丰富的原料来源和结构多变性,近年来被广泛应用于多相催化领域。作为一类载体,碳材料不仅能够为负载金属纳米颗粒、团簇甚至单原子提供锚定位点,还可以通过金属-载体相互作用来调控催化反应性能。从早期的活性碳载体到现在的纳米碳载体,它的催化活性与自身的形貌、杂原子种类、含氧官能团分布或缺陷数量密切相关。在合成方面,鉴于生物质种类多、储量大,是可再生碳库,从生物质
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碳材料因其具有高的化学稳定性、可调的表面基团、丰富的原料来源和结构多变性,近年来被广泛应用于多相催化领域。作为一类载体,碳材料不仅能够为负载金属纳米颗粒、团簇甚至单原子提供锚定位点,还可以通过金属-载体相互作用来调控催化反应性能。从早期的活性碳载体到现在的纳米碳载体,它的催化活性与自身的形貌、杂原子种类、含氧官能团分布或缺陷数量密切相关。在合成方面,鉴于生物质种类多、储量大,是可再生碳库,从生物质出发来制备性能优异的碳材料是催化化学研究领域的重点方向之一。本论文以生物分子为原料,制备出一系列碳载钴基催化剂,并将其应用于乙苯选择性氧化反应,讨论了碳材料的形貌、孔结构、杂原子掺杂等对催化活性的影响规律。主要内容包括:（1）首先利用鸟嘌呤与硝酸钴混合得到含钴前驱体,通过高温热解方法得到钴和氮共掺杂的碳材料;发现硝酸钴的用量会影响碳材料的形貌,使其从初始的二维纳米片过渡到一维纳米管。将该催化剂应用于乙苯的选择性氧化反应,80 oC下转化率达到78%,苯乙酮选择性达到96%（50 oC下转化率达到70%,苯乙酮选择性达到92%）。结合多种物理化学表征与乙苯氧化数据,发现催化活性与缺陷、比表面积及Co-Ox和Co-Nx密切相关。（2）将鸟嘌呤及硫酸盐混合,高温热解形成氮和硫共掺杂碳纳米片,通过湿法浸渍负载不同含量的Co;发现掺入S元素的碳材料在乙苯选择氧化的活性更好,其中2Co-GUS1000在50 oC下转化率达到64%,苯乙酮选择性达到90%。通过XPS分析表征发现H2还原后的Co仍以Co O的形式存在,催化活性随着Co负载量增加而提高。（3）将鸟苷、浓硫酸和硝酸钴混合得到含钴配合物前驱体,将前驱体通过高温热解碳化得到含钴、氮、硫共掺杂的复合材料;发现Co以单原子形式嵌在硫、氮共修饰的碳载体上。发现掺杂S元素和单原子Co形成的催化剂在乙苯氧化的反应活性最佳,其中Co-GS-900在80 oC条件下有85%转化率和95%的苯乙酮选择性（50 oC下转化率65%,选择性达到88%）。结合XPS等物理化学表征手段与催化数据,表明催化剂活性中心为Co-Nx物种。同时,还验证了乙苯氧化反应为自由基机理,并在此基础上提出了相应的反应路径。
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