随着纳米合成加工技术不断的提高,不断有新的纳米技术得到商业化,为此,成功地将纳米加工技术从实验室转移到工业生产的能力变得越来越重要。与传统的自上而下工艺技术相比,自下而上的自组装方法可产生更小特征尺寸的有序结构而不需要昂贵的设备。然而,目前已有的自组装方法,各具优缺点和局限性。另外,有序结构阵列的大面积自组装仍然是一个挑战。为此,发展一种简单、灵活、廉价、普适性的有序结构阵列的自组装方法显得迫在眉睫。单分散球形金纳米颗粒,由于其圆球形貌和具有各向同性等特点,有望实现高度有序的组装结构,并基于表面等离子激元共振及电磁场耦合增强特性,将在环境催化、生物传感、医药等领域有着重要应用。本论文旨在发展单分散金纳米颗粒的合成方法、普适的气-液和液-液界面自组装技术,从而构筑二维大面积平方厘米级的有序金纳米颗粒阵列和三维新型有序等离激元新材料,探索金纳米颗粒有序阵列电磁场耦合增强在SERS检测中的应用。取得的成果如下：(1)发展了快速、高效制备单分散、尺寸可控的球形金纳米颗粒的方法在溶液中自由生长的晶体Au纳米颗粒,各个晶面能量不同,生长具有各向异性等特点,易于生长出分明的菱面和顶角。针对以上问题,我们基于前期化学法获得高产率、单分散、尺寸可控制备金纳米八面体的基础上,利用非聚焦激光束辐照诱导金纳米八面体颗粒体相熔融和液相的快速冷却,发展了一种简便、高效的制备方法,成功获得了单分散的球形金纳米颗粒。并深入研究了激光功率与辐照时间对制备金纳米球的影响。进一步提出光热蒸发模型,揭示出纳秒脉冲激光辐照下八面体金纳米颗粒形貌的转变、球形纳米颗粒间的融合和颗粒粒径减小的理论机制。(2)提出了表面张力梯度诱导的气-液界面自组装方法,实现了大面积平方厘米级、有序金纳米颗粒阵列的组装针对已有自组装方法对金纳米颗粒的组装局限性,过大面积的组装往往难以实现高度有序等问题,我们发展了一种不仅简单、可靠和廉价,而且灵活、易与现有纳米加工技术相兼容的自组装技术,成功实现具有大面积、有序金纳米颗粒阵列的组装。该方法获得的金纳米阵列漂浮于水面上,呈现出明亮的金色光泽,易转移至所需衬上。进一步揭示了形成有序的金纳米颗粒阵列单层膜的作用机理,即表面张力梯度诱导的自组装原理。(3)提出了部分互溶的反相微乳模板法,实现了三维新型有序的金胶质体结构等离子激元材料的构筑在生物医学上,具有微纳空心结构的Plasmonic胶囊能够负载治疗癌症的药物分子,同时实现化疗和热疗相结合的双治疗模式,这些将为癌症的早期诊断治疗提供了良好的应用前景。相比之下,本文提出了一种新型的反相微乳液模板法,即水-正丁醇的微乳体系,以单分散球形金纳米颗粒作为基本构筑单元,在界面自由能最低原理的驱动下,首次制备出一种新型、三维有序等离子激元胶质体(Plasmonic Colloidosomes)结构。与传统的微乳液模板法相比,该方法充分利用了反相微乳液模板体系中油／水的部分可溶性,实现了具有微米尺寸的、规则多层壳的PCs组装。该PCs结构具有强烈的等离激元共振耦合、能够吸收可见光区域中极大部分光的特点,从表观颜色来看是黑色的,因此也被称为“黑金”。进一步揭示了通过反相微乳模板体系获得多壳层结构的机理,并发掘该体系具有普适性,同样适用于不同形貌、大小的贵金属颗粒。该胶质体结构将为实现生物传感器、药物装载、光学微腔和微型反应器的应用提供一个新平台。(4)探索了金有序结构的电磁场耦合增强在SERS检测中的应用进一步结合FDTD理论模拟计算,探索了二维有序金纳米阵列的等离激元共振耦合、电磁场增强效果。证实该二维有序金纳米阵列结构能够产生大量、均匀的电磁场增强‘热点’,具有稳定的SERS活性点,将为检测有机分子提供重要的应用平台。总之,本论文将为球形金纳米材料的合成与大面积有序组装提供充分的实验依据和崭新的思路,并将很好地拓宽金纳米材料自组装技术与现有纳米加工技术的相兼容。