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催化剂失活给工业生产带来很不利的影响,研究其失活原因,对如何防止催化剂失活以及改善催化剂的稳定性,保持良好的催化性能,也是催化研究者需要解决的问题。本论文在实验室自制大颗粒HZSM-5催化剂取得成果的基础上,采用自制大颗粒HZSM-5催化剂,解决了催化剂颗粒过细造成的催化剂流失、回收困难等问题,研究了积炭、颗粒大小、骨架脱铝、使用时间和再生次数等对催化剂稳定性的影响,同时对催化剂的稳定性改善进行了研究。首先,在浆式反应器中研究了HZSM-5催化剂的失活行为和原因,发现积炭有机物是造成HZSM-5催化剂失活的主要原因。采用FT-IR、NH3-TPD、 TG-DTG、GC-MS等方法对失活催化剂和积炭有机物组分进行表征,积炭有机物主要是二环己基醚、二聚环己烯等,同时从水合热力学和动力学对催化剂的失活原因进行了分析。其次,考察了两种商业催化剂(NK和JP)、自制小颗粒和大颗粒催化剂的稳定性,发现自制大颗粒催化剂在运行300h后仍具有较好的稳定性;随后,对其又进行了1200h的稳定性考察,发现随着使用时间增加,使用寿命缩短,再生次数增加,失活速率明显加快;同时从不同反应时间催化剂微观结构的变化分析了催化剂的失活原因,发现骨架铝的脱落使与烯烃发生水合作用的强酸逐渐减少,进一步加快了催化剂的失活,是导致催化剂不可再生的主要原因。还研究了骨架脱铝和补铝对催化剂稳定性的影响。随着水热处理时间的增加,骨架铝不断从骨架中脱落,Bronsted酸明显降低,活性和选择性也明显降低,但分子筛晶体结构基本完好。采用自身铝源补铝后催化剂活性不能恢复,主要是铝源不足;采用外加铝源补铝后催化剂的活性基本得到恢复,主要是铝源较充足,Bronsted酸得到了基本恢复,进行100h稳定性考察后,催化剂仍具有很高的活性,说明外加铝源也可进入分子筛骨架,显示出较好的稳定性。最后,采用不同非金属元素对催化剂稳定性改善进行了研究,发现微量硼进入分子筛骨架后对活性和选择性影响较小,而其具有更好的分离性能和沉降性能。