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快速增长的世界人口不断增加能源消耗,加剧了目前的能源危机和环境问题,因此人类社会迫切需要发展清洁、可再生的能源。除了核能外,氢(H2)能是具有最高能量密度的能源,因此通过光催化技术将取之不尽用之不竭的太阳能直接转化为氢能具有重要意义。石墨相氮化碳(g-C3N4)作为一种可见光聚合物半导体光催化剂,由于其合适的带隙(2.7 e V)、高的未占据分子轨道(LUMO)能级、高热稳定性和独特的二维共轭结构而备受关注,然而,由于快速的光生电子-空穴对复合,导致其光催化活性仍不够理想。因此,促进光生电荷分离对于提高g-C3N4的光催化活性至关重要。本文探究了聚吡咯/石墨相氮化碳(PPy/g-C3N4)聚合物半导体异质结体系,并通过PPy颗粒纳米化、异质结间廉价多羟基Mg-O桥构建以及PPy二维纳米片结构设计的策略,增强异质结间界面连接,促进g-C3N4的光生电荷分离,进而提高了其可见光催化产氢活性,并深入探究其光生电荷转移及分离的机制。首先,采用简单的湿化学方法制备PPy/g-C3N4复合材料,进一步采取软模板法成功制备PPy纳米颗粒(NPPy),并与g-C3N4构建异质结制备NPPy/g-C3N4复合纳米材料。基于羟基自由基、光致发光谱、光电流曲线及稳态表面光电压光谱及产氢活性等测试结果证实:NPPy纳米颗粒增大了其与g-C3N4的有效接触面积,增强界面连接,进而促进光生电荷的分离。NPPy/g-C3N4复合纳米材料的光催化产氢活性约是g-C3N4的3倍。其次,为了进一步增强NPPy/g-C3N4复合纳米材料的界面连接,在异质结之间引入多羟基的Mg-O桥,制备Mg-O桥连NPPy/g-C3N4复合纳米材料。基于红外光谱、X射线光电子能谱、稳态表面光电压光谱、瞬态表面光电压光谱、瞬态荧光及交流阻抗等测试结果证实:Mg-O桥通过与g-C3N4羟基及NPPy氨基的氢键作用,构建了紧密连接的纳米异质结,加快NPPy/g-C3N4界面间的电子转移,有效提升光生电荷的分离与寿命,因此Mg-O桥连NPPy/g-C3N4复合纳米材料展现进一步提高的光催化活性,约是g-C3N4的9倍。特别值得注意的是,通过单波长光电化学和单波长羟基自由基测试结果证实:提升的电荷分离主要归因于g-C3N4的高能级电子(HEL)转移,同时伴随着NPPy的可见光敏化机制,进而提高了光催化产氢活性。最后,为了进一步增强界面连接及提升电荷分离,构建了聚吡咯/石墨相氮化碳二维纳米片异质结体系。分别采用酸剥离和软模板法制备了g-C3N4超薄纳米片(CN-s)和PPy纳米片(PPy-ns),进一步将两者采用湿化学法成功制备了PPy-ns/CN-s复合材料。基于原子力显微镜、羟基自由基和表面光电压谱等测试结果表明:厚度为3.3 nm的CN-s和2.9 nm的PPy-ns构建的二维纳米片异质结体系显示了明显增强的光生电荷分离,其可见光催化产氢活性进一步提高,约是CN-s的5倍。本文为设计和制备用于能源生产的可见光驱动的g-C3N4基聚合物异质结光催化剂提供了一种有效的策略和可行的途径。