【摘 要】
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光催化技术以材料优异的光学性能为基础为当代日益严重的环境和能源问题提供了有效的解决途径。传统的TiO2等光催化材料由于其宽禁带的特点只能响应紫外光,进而限制了它们在可见光下的应用。本文以层状钛酸盐为基础,利用铁离子进行掺杂改性,采用溶胶-凝胶法合成了可见光响应的多元复合金属氧化物层状钛铁酸盐材料。通过X射线粉末衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、能量色散X射线光谱(EDS)、透射电子显微镜(
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光催化技术以材料优异的光学性能为基础为当代日益严重的环境和能源问题提供了有效的解决途径。传统的TiO2等光催化材料由于其宽禁带的特点只能响应紫外光,进而限制了它们在可见光下的应用。本文以层状钛酸盐为基础,利用铁离子进行掺杂改性,采用溶胶-凝胶法合成了可见光响应的多元复合金属氧化物层状钛铁酸盐材料。通过X射线粉末衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、能量色散X射线光谱(EDS)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外可见吸收光谱(UV-Vis)、比表面积(BET)、光催化活性(Photocatalysis)测试手段对样品的晶体结构,电子能带结构与光学性能进行表征。第三章,NaFeTi3O8钛铁半导体材料通过溶胶-凝胶法合成,制备的样品呈现出纳米棒的形态,其结构是由二维(Fe/Ti)O6正八面体层和一维通道构成。紫外-可见吸收光谱测试结果表明NaFeTi3O8材料的光吸收范围在可见光区域。直接允许带隙(2.12 eV)表明了 O-2p/Fe-3d→(Ti/Fe)-3d的电荷转移跃迁特性,FeO6八面体中的d-d允许跃迁大大减小了带隙宽度。在可见光照射下,NaFeTi3O8光催化剂可以有效的降解罗丹明B有机染料(λ>420 nm),其光催化活性与结构性能有着密不可分的关系。第四章,In4FeTi3O13.5钛铁半导体通过溶胶-凝胶法合成,这种钛酸铁来源于含铟铁氧体的固溶体InFeO3:In2Ti2O7=2:3。结构精修表明其晶体结构是由二维层状构成,层间的相互排斥引起氧离子很大的位移。In4FeTi3O13.5纳米颗粒的直接允许带隙(2.56 eV)在可见光区域显示出(O-2p+Fe-3d)→(Ti/Fe)-3d的特征电荷转移跃迁。在可见光照射下能有效地降解罗丹明B溶液,这种光催化活性归因于样品特殊的层状结构和多价态的Ti4+/3+和Fe3+/2+离子的调节作用。第五章,通过Fe3+部分取代Ti4+的微观结构改性,提高了层状氧化物Bi5Ti3FeO15的光吸收能力和光催化性能。样品是具有[001]面片状晶体学特性的纳米颗粒。Bi5Ti3-xFe1+xO15(x=0-0.6)拥有特殊的结构特征,即由沿C轴的两个(Bi2O2)2层夹着(Bi3Ti3-xFe1+xO13)2-层构成三明治状的钙钛矿结构单元。随着Fe3+取代Ti4+的增加,禁带显示出从(O-2p+Fe-t2g+Bi-6s)所组成的价带到(Ti-3d+Fe-eg)所组成的导带的特征跃迁,样品的吸收边发生较大红移。Fe06中的d-d跃迁导致了禁带宽度变小,能在可见光照射下降解罗丹明B溶液。这种光催化活性归因于其特殊的层状结构和钙钛矿板中多价Ti4+/3+和Fe3+/2+离子的调节作用。本论文研究了多元复合金属氧化物层状钛铁酸盐半导体材料的结构和光学性能,着重探究了其结构和性能的关系,这种结构导致的优异光学性能又使得其在光催化领域得到了应用。尤其层状结构的钛酸盐材料由于结构赋予的独特性质使得其光学性质得到优化,Fe离子的掺杂更使其光学性能和能带结构得到改善。由于钛铁酸盐半导体材料晶体结构和电子结构的多样性,使其有可能同时具备响应可见光激发的能带结构和较高的光生载流子移动性,被作为潜在的高效光催化材料得到广泛研究。
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