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随着社会发展和生活水平的日益提高,水环境污染问题日益严重。中国作为医药生产大国和消费大国,医药废水的污染日益突出。吡唑类是常用的非甾体抗炎药,应用广泛,代表药物是双氯芬酸钠和氨基比林。电化学氧化是处理医药废水的前沿技术。本文首先对未掺杂电极电氧化双氯芬酸钠和氨基比林进行了工艺参数的考察,结果表明在30 mA/cm2电流密度、0.1 mol/L电解质和pH=7的条件下对初始浓度为1000mg/L的双氯芬酸钠的去除效果最佳;20 mA/cm2电流密度、0.1 mol/L电解质和pH=3的条件下对初始浓度为100 mg/L的氨基比林的去除效果最佳。通过GC/MS和IC方法检测出了电化学降解双氯芬酸钠和氨基比林过程中的部分中间产物,并通过这些中间产物推测出了两种污染物质可能的降解途径。本文制备了Er、Sm、Eu三种稀土金属掺杂的钛基二氧化铅电极。通过不同金属掺杂量的电极和未掺杂电极对一定初始浓度的双氯芬酸钠和氨基比林的模拟废水的降解结果进行对比,发现Er、Sm、Eu三种金属的最佳掺杂量分别为2%、0.5%和4%。其中,2%Er掺杂的电极对双氯芬酸钠和氨基比林产生了很好的降解效果,对双氯芬酸钠和氨基比林的浓度和COD去除率分别提高了20.86%、7.55%和3.81%、12.27%。4%Eu掺杂的电极对双氯芬酸钠的去除率有较大的提高,双氯芬酸钠浓度和COD的去除率分别提高了21.23%和9.4%。0.5%Sm掺杂的电极对双氯芬酸钠的去除产生了一定的积极效果,而对氨基比林的去除没有产生积极的影响。利用4%Eu掺杂电极在电化学氧化体系中对双氯芬酸钠模拟废水的工艺参数进行考察,结果表明碱性条件下不利于双氯芬酸钠的降解,pH为7时双氯芬酸钠和COD的去除率最高,双氯芬酸钠的去除效果随初始浓度的增加而降低,随电流密度的增加而升高。利用2%Er掺杂电极在电化学氧化体系中对氨基比林模拟废水的工艺参数进行了考察,结果表明强酸和强碱条件下氨基比林的去除率均有所减小,而初始浓度小于100 mg/L时污染物浓度对氨基比林浓度的去除率影响不大,但COD去除率随初始浓度的升高而降低,氨基比林浓度和COD的去除率随电流密度的增加而升高。分别对不同稀土掺杂的电极进行了SEM、XRD和CV表征。通过对比金属掺杂电极和未掺杂电极表面的100倍电镜扫描图片可知,Er、Sm和Eu的掺杂改变了电极表面的形貌,使电极表面形成了凹凸的晶体结构。Er、Sm掺杂后,电极表面晶体呈不规则的棱形,Eu掺杂后电极表面晶体呈细长的椭球形。通过对电极的XRD分析可知,电极表面出现了明显的β-PbO2衍射峰,Er和Sm的掺杂使β-PbO2衍射峰的强度相应增大了,说明这三种金属的掺杂提高了电极的结晶度,这有利于电极的寿命的延长。Er和Eu掺杂后,晶体的直径减小,这有利于电极的比表面积和电极表面活性位点的增加。通过对电极进行循环伏安扫描,对比未掺杂电极和不同金属掺杂电极循环伏安曲线可知,三种金属的掺杂均增大了循环伏安曲线的氧化峰,提高了电极的氧化活性。而Er的掺杂减小了电极的析氧电位,这说明Er的掺杂不利于析氧电位的提高。Eu和Sm掺杂后析氧电位几乎不变,说明这两种金属的掺杂对电极的析氧电位没有影响。