我国现在和未来需推进能源生产和消费革命，并构建清洁、低碳、安全、高效的能源体系。基于中国富煤的资源禀赋特点和其作为我国主体能源与重要工业原料的事实可知，煤炭的清洁高效利用对中国构建未来能源体系至关重要。煤气化是煤炭利用的一种重要方式，而煤中硫在气化过程中会产生以硫化氢为主的气态硫化物，硫化氢可腐蚀设备和管道、毒化催化剂、其燃烧产生的二氧化硫还会污染环境并危害人体健康，为此粗煤气利用前需将硫化氢脱除至一定浓度范围。锌基脱硫剂以其优异的脱硫精度而得到广泛的研究，但其再生较困难，通常需较高再生温度，制约其工业应用。因而，锌基脱硫剂的结构改性及性能调控研究具有重要的意义。
　　从理论上分析，通过向氧化锌中掺杂其他金属离子，可调变锌离子周围的化学环境，进而影响锌基脱硫剂的脱硫与再生活性。本论文针对锌基脱硫剂存在难兼高硫容与易再生的问题，拟在课题组前期研究类水滑石衍生锌铝复合氧化物脱硫剂的基础上，探索通过向类水滑石衍生锌铝复合氧化物掺杂金属（钴、镍）离子来调变脱硫再生活性的可能性；同时，基于硫铁化合物易氧化且其氧化反应放出热量可诱发硫化锌在较低温度与氧气反应的理论认识，开展类水滑石衍生锌铁复合氧化物脱硫剂可控合成及其煤气脱硫再生行为的研究工作。通过上述研究，结合晶体结构、孔结构、形貌与元素分布等结构分析，得到如下主要研究结果：
　　1、在课题组前期制备锌铝类水滑石及其衍生氧化物基础上，采用共沉淀法合成了一系列掺杂钴或镍的锌钴铝和锌镍铝类水滑石及其衍生复合氧化物，结构表征表明，钴或镍的掺杂（锌与掺杂金属摩尔比为5-20）并未显著改变锌铝类水滑石及其衍生氧化物的晶型结构和微观形貌，但提高了类水滑石衍生锌铝复合氧化物的比表面积（分别增加96.6和117%）；脱硫和再生性能评价结果表明，当锌钴或镍摩尔比为20时，硫容最高（分别为25.4和25.1g S/100g脱硫剂）），同时脱硫剂脱硫过程中其结构未被破坏，仍保持片状结构；钴（或镍）的掺杂有助于降低硫化锌氧化再生温度，并使脱硫剂在脱硫再生循环过程中性能稳定。
　　2、以锌铁类水滑石为前驱体构筑锌铁复合氧化物，提出了“先沉淀、后氧化”两步合成锌铁类水滑石的新路线，并探讨了新路线对应的锌铁类水滑石层状结构形成机理：类水滑石的层状形成发生在氧化阶段而不是沉淀阶段，氧化造成电荷不平衡，由此产生的库仑力引起阴离子插层，进而形成层状结构。锌铁复合氧化物主要由氧化锌和铁酸锌组成，并以前者为主；锌铁摩尔比为3-5时，类水滑石及其衍生复合氧化物呈片状形态。脱硫和再生性能评价结果表明，当锌铁摩尔比为5，温度为550℃时，其硫容为25.0g S/100g脱硫剂；脱硫剂脱硫反应动力学研究结果表明，锌铁复合氧化物失活速率常数较低（0.0185-0.0282min-1），有利于脱硫反应；同时铁的引入降低了硫化锌氧化再生温度，同时使再生过程因脱硫堵塞的孔道得以有效恢复；此外，脱硫剂在循环利用过程中保持较高的硫容（不低于25.0％），且性能优于掺杂钴或镍的锌铝类水滑石衍生氧化物脱硫剂，锌铁复合氧化物脱硫剂的再生氧气浓度比掺杂钴或镍的锌铝类水滑石衍生氧化物脱硫剂低2%。