出于核能安全性考虑,核工业界对新型事故容错核燃料-包壳材料有着迫切的需求。在新型核能材料的设计开发中,理论计算方法能够为材料的微观组织结构、热力学性能预测提供可靠的理论与数据支持,从而减小开发成本,缩短开发周期。为了提高材料理论预测的准确性,需要从纳观、微观、介观和宏观的不同尺度下考察结构、缺陷的演化行为以及对热力学性能的影响,因此人们通常采用多尺度理论计算的方法。本次研究中,我们对核工业中常用的二氧化铀核燃料和近年来提出的FeCrAl合金包壳系统进行了理论研究。对于二氧化铀,我们通过理论计算预测了二氧化铀的热传输性质,考察了结构对二氧化铀热导率的影响关系。对于FeCrAl合金,我们则重点分析了其力学性能随结构的变化规律。一般而言,多尺度材料计算中的难点为各尺度间的数据传递与耦合。我们以新型FeCrAl包壳材料的力学性能预测为例,以微观分子动力学模拟为主体,尝试设计了一套便于实现的耦合纳观第一性原理-微观分子动力学-介观相场方法-宏观有限元体系的多尺度计算方案,设计了各尺度间算法的耦合和参数传递路径,研究了核能材料热物理性能随组分、温度、缺陷等材料结构因素的变化趋势,而且对分子动力学与其他尺度模拟间的参数传递与耦合过程,给出了计算方案和结果。主要研究内容和结果如下:我们通过分子动力学方法,计算了核燃料二氧化铀的热传导性质,研究了晶向、晶界以及裂变气体等微观结构、缺陷对热导率的影响。二氧化铀不同晶向上的热导率有细微的差别,通过二阶热导张量的方法能够准确描述不同晶向上的热导变化。晶界的导热能力只为单晶的0.1~0.2倍,其影响范围为1.5nm左右,同时给出了与有限元方法计算多晶热导率的耦合方法;分析了裂变气体He、Xe对二氧化铀单晶热导率的影响,离散的Xe原子会显著降低二氧化铀的热导率。对于FeCrAl体系,我们选择了粒子群寻优算法对势能力场公式参数进行寻优;我们首先以SiC与裂变气体He、Kr、Xe之间的Buckingham、Lennard-Jones等两体势能公式参数进行了拟合,验证了自主开发的粒子群算法拟合程序的可靠性,然后对FeCrAl三元合金的EAM.FS多体势能力场进行了拟合。势能力场拟合过程中,粒子群算法体现了高效的搜索能力以及强大的适应性与可移植性,是拟合势能力场的可靠手段。我们利用拟合得到的力场,通过分子动力学方法计算了FeCrAl合金的热-力学性能,包括固溶单晶的弹性常数、热膨胀系数、比热容等、断裂性能等;给出了温度、组份对合金热-力学性质的影响规律,计算结果与影响趋势与实验值吻合;大量Al原子合金化对合金的塑性行为有不利影响,需要控制Al的摩尔分数低于10%,以保证FeCrAl合金良好的力学性能。最后,在多尺度耦合方法的工作中,本文首先介绍了基于晶体塑性理论的相场方法与有限元方法的计算模型以及与其他尺度间的数据传递耦合方案。然后以Fe基合金为例,着重实现从分子动力学到相场、有限元方法的数据传递。我们给出了相场所需的晶界能量以及有限元计算所需的位错滑移的临界剪切应力的分子动力学计算模型,模拟结果与前人工作或实验结论十分接近。