甲苯作为典型的取代芳香烃,它的选择氧化是研究烃类选择氧化的一类重要的模型反应,所以对甲苯催化氧化的研究既有重要的科学意义,也有较深的应用背景。甲醇作为煤化工和石油化工的主要产品,虽然有很广泛的用途,可是目前已经出现了供大于求的形势,影响了化学工业的发展。为此,在常温常压下我们用固体超强酸等一系列固相催化剂,采用电化学合成方法研究了甲苯和甲醇的偶联反应,不但为甲醇开发了新的下游产品-甲基苄基醚,其结构与MTBE相近,不但自身的辛烷值高,而且可以大幅度地提高汽油标号,作为甲醇汽油的乳化剂,增加甲醇在汽油中的含量,节约和替代有限的石油资源,并且为芳烃的氧化开拓新的前景,使芳烃在高温高压的催化氧化走向节能化和环保化。本文的第一部分对甲醇的市场概况、甲苯催化氧化技术概况、清洁的电化学有机合成技术概况以及固体超强酸概况进行了文献综述。简单地分析了甲醇在全球市场的行情;重点介绍了甲苯的催化氧化的研究进展,其中包括甲苯的氧化产物、甲苯的液相催化氧化、甲苯气相催化氧化和甲苯的电解氧化;对电化学有机合成技术的本质和优点也作了报导;另外,对固体超强酸的基本概况也作了详细的阐述,包括它的酸位种类、表面结构、酸性中心产生的可能原因和它的制备方法。基于对电化学有机合成的认识和文献中相关研究的现状,本文的第二部分设计制作了反应容器,对不同催化剂催化氧化甲苯和甲醇的偶联反应进行了电化学研究。其中有不同金属改性的铁系固体超强酸、不同系的固体超强酸、复合固体超强酸、多金属磷氧酸盐(不同金属改性的杂多酸)还有离子液体等催化剂在催化氧化反应中形成浆态床进行液相合成反应。考察了电解时间、改性剂用量、催化剂种类等因素对反应的影响。采用紫外分光光度计对反应进行跟踪,便于对反应的控制;采用红外光谱、扫描电镜、X-射线衍射和X-射线光电子能谱对催化剂进行了表征,初步了解了催化剂中金属元素在催化过程中的价态变化,丰富了实验数据,也为反应机理的推测做了说明;采用气-质联用对最终产物的组成及结构做了分析,由其数据结果发现,固相催化剂比均相催化剂催化效果好,锆系超强酸比其他系超强酸催化效果好,多金属磷氧酸盐比固体超强酸催化效果好。此外,结合催化剂的表征数据、气-质联用图谱和文献资料对反应机理做了推测;采用汽油辛烷值测定仪对产物和MTBE分别加入到汽油中的抗爆性做了测试,对产物作为汽油添加剂的应用做了初步的评价。本文对电化学催化氧化甲苯和甲醇偶联反应进行了研究。此种研究方法以及主产物甲基苄基醚在查阅文献中未见报道。该方法在室温下就能进行,反应条件温和,避免了高温高压,使操作更安全,工艺简单,反应所需时间短,不需要其它有机溶剂,成本低且清洁而无污染。另外,该研究方法利用甲苯和甲醇,采用原子经济性反应进行化学反应,得到了应用前景广阔的甲基苄基醚产品,为甲醇下游产品的开发和利用开辟了新途径。