六角蜂窝结构的(准)二维磁性材料的生长和拉曼光谱研究

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凝聚态物理是研究凝聚态物质的物理性质与微观结构以及它们之间关系的学科,寻找新奇物态并理解其物理机制是凝聚态物理的重要工作。近年来,本征二维铁磁、反铁磁和(准)二维量子自旋液体态的发现与研究极大地扩展了凝聚态物理的研究领域。六角蜂窝结构的(准)二维磁性材料是其中的明星材料,其丰富的物理内涵和在超薄磁存储器、自旋电子器件等领域的巨大的应用潜力使其获得了科研人员的广泛关注。拉曼光谱方法是一种无接触、无损伤并且快捷有效的光谱学表征方法,从材料的拉曼光谱中可以得到材料中各原子的振动模式以及材料的磁激发信号,通过与其他测量手段以及理论计算相结合,能够深入了解材料的基本物性及磁学特性;另外,拉曼光谱可以测量薄层二维材料,因此,拉曼光谱是一种很好的研究(准)二维磁性材料的表征手段。本文生长了二维磁性材料α-Ti Br3、Cr Br3和准二维的量子自旋液体候选材料H3Li Ir2O6单晶,并利用拉曼光谱方法研究了三种材料的结构相变、磁激发和轨道涨落。首先,使用化学气相传输法合成了毫米级的α-Ti Br3和Cr Br3单晶,并使用干法转移技术得到了几十微米的可以用于拉曼光谱测量的样品;其次,使用高温固相合成法制备了高质量的α-Li2Ir O3片状单晶,然后通过化学替代法首次得到了毫米量级的片状H3Li Ir2O6单晶,研究发现不同的反应时长会得到不同的产物,通过光学图像和扫描电子显微(SEM)图像初步区分不同的产物;最后,制备了金字塔状的H3Li Ir2O6单晶,发现其为更高质量的H3Li Ir2O6单晶。开展了α-Ti Br3单晶的基本物性表征和拉曼光谱研究。首先,使用变温X射线衍射(XRD)和比热方法确定了α-Ti Br3单晶的相变温度约为180 K,并且发现相变时层间距d增大;其次使用变温磁化率,发现在相变温度下磁性的消失。通过测量室温和低温的透射电子显微谱(TEM),发现α-Ti Br3在相变时Ti-Ti间距的微弱变化;最后测量了α-Ti Br3单晶的变温及偏振拉曼光谱,发现与Ti原子相关的振动模式在相变时发生了剧烈的变化,表明相变与Ti-Ti的间距相关。Ti-Ti层内相对振动的拉曼峰在相变后的突然缩窄表明了动态姜泰勒效应的冻结,轨道与晶格的耦合作用是相变发生的主要原因。开展了Cr Br3单晶的基本物性表征和光谱研究。首先,使用室温XRD和变温磁化率对Cr Br3单晶进行了基本的物性表征;其次对Cr Br3单晶进行了常压的偏振拉曼和高压拉曼光谱研究,发现在6.66 GPa和13.15 GPa附近发生了两次相变;最后对Cr Br3单晶进行了高压荧光光谱研究,发现在6.66 GPa附近,荧光强度剧烈衰减,在13.15 GPa附近,荧光峰位的移动方向发生了反转。通过分析以上的数据,作者猜测Cr Br3单晶在6.66 GPa附近发生了同构相变,在13.15 GPa附近发生了电子相变,以上两个相变的物理图像仍需后续的研究。开展了片状H3Li Ir2O6单晶的基本物性表征和拉曼光谱研究。首先,利用X射线光电子能谱(XPS)和XRD等表征手段确定了不同反应时长下的产物的化学式,利用XRD、磁化率、比热和拉曼光谱方法确定了比较精确的制备高质量H3Li Ir2O6单晶的反应时长。其次,对高质量的H3Li Ir2O6单晶进行了变温和偏振拉曼光谱研究:对拉曼数据进行了校准,并提出了新的普适的温度校准方法;研究了拉曼光谱中声子峰增宽的原因,发现H原子的随机位置分布导致了声子峰的增宽;主要研究了H3Li Ir2O6单晶的拉曼磁化率,发现双自旋过程起到主要的作用,并且发现磁连续统响应来源于分数化的马约拉那费米子激发。
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