【摘 要】
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金属有机配合物作为一种固体材料近年来成为了化学家们的研究热点,结构的多样性与可调控性为其在多种领域的应用提供了可能。金属有机配合物具有高效催化基团且易分离和再循环
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金属有机配合物作为一种固体材料近年来成为了化学家们的研究热点,结构的多样性与可调控性为其在多种领域的应用提供了可能。金属有机配合物具有高效催化基团且易分离和再循环利用的优点,可以作为理想的非均相催化剂。本文中我们采用3-(4-吡啶)吡唑-丙酸(Hpypa)作为有机配体,合成了8个配合物,通过单晶X-射线衍射方法对配合物1-8的结构进行了测定,并通过红外光谱分析、元素分析和粉末X射线衍射及热重进行了表征。我们还讨论了配位化合物的催化性质,并且对部分配合物的固体紫外与荧光性质进行了初步研究。本论文主要包括以下两个部分: (1)利用配体Hpypa与Cu、Co、Ni、Mn金属盐通过溶剂热法合成了4个配合物,并且通过结构分析我们发现配合物1-4是异质同构的。随后,我们研究了它们在卤代芳烃自偶联反应中的催化活性,结果发现它们的催化活性存在差异。我们借助量化计算DFT方法,成功解释了金属离子对配合物催化活性的影响。最后,为进一步提高配合物的催化活性,我们在合成过程中加入了表面活性剂,以期通过增加反应接触面积提升配合物催化活性,并最终取得了成功。 (2)利用有机配体Hpypa与Cu(Ⅰ)、Zn(Ⅱ)、Cd(Ⅱ)等中心金属离子结合,得到了4个各具特色的金属有机配合物,初步研究了配合物5-8在串联环化合成四氢嘧啶类化合物中的催化作用,并且对配合物5-6的紫外和荧光性质进行了研究。
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