铁基/碳基纳米材料的制备及其电化学药物小分子检测研究

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药物的过度使用,可能会导致其在体内积累,从而威胁到人体健康,而药物对生态水质的污染也会给人体健康带来间接威胁。例如,过度使用解热镇痛药对乙酰氨基苯酚(AP)会对人体器官产生不可逆的毒副作用。多巴胺(DA)是一种神经传导物质,在神经元之间起信息传递的作用,DA浓度异常可能引发众多疾病。因此,准确高效的检测水体和身体中生物小分子的含量具有重要意义。电化学法因为具有响应时间短、灵敏度高和操作简单等优点而被广泛关注。铁基化合物具有独特的化学结构,因此具有良好的电催化性能,而碳纳米材料具有较大的比表面积,可以增加铁基化合物的吸附位点。基于铁基化合物和碳纳米材料的协同作用,它们的复合材料有被应用于电化学检测生物小分子的潜力,本文的重要内容如下:1.先采用简单的水热法合成α-Fe2O3/CNTs复合材料,然后在相对低温下,通过水合肼处理后,复合材料中的Fe2O3由α相转变为γ相,VSM结果表明,在相变的过程中复合材料的饱和磁化强度从0增加到1.29 emu/g。此外,还研究了α-Fe2O3/CNTs和γ-Fe2O3/CNTs的电化学性能。与α-Fe2O3/CNTs相比,γ-Fe2O3/CNTs修饰电极对AP具有更强的电催化活性,在最佳条件下,修饰电极的线性范围为2.5-385μM和593-1550μM,检测限为0.046μM。修饰电极还具有良好的稳定性、可重复性。最后,所构建的传感器被成功应用于检测不同水体中AP的浓度,为构建检测AP的新型电化学传感器提供了思路。2.以溶剂热法合成了具有高比表面积的金属有机框架MIL-101(Fe)作为前驱体,在惰性气体Ar的保护下,利用管式炉进行高温煅烧合成了Fe@C复合材料,并研究了煅烧温度对材料形貌和结构的影响。TEM结果表明材料形貌在一定温度范围内可以保持完整。其中通过900℃煅烧制备的材料(Fe@C)对DA具有更大的催化活性,这可能源于其较大的比表面积。当Fe@C修饰的玻碳电极(Fe@C@GCE)被用于电化学检测DA时,检测限为0.1μM,线性范围为0.5-866.7μM,灵敏度为7.464μA·m M-1·cm-2。另外,修饰电极还具有良好的可重复性、稳定性以及选择性。这些结果表明,Fe@C@GCE是可以用于DA检测的新型电极材料。3.采用高温热解法合成Fe/Fe3N@C基纳米复合材料。结构表征表明,碳壳层均匀覆盖在Fe/Fe3N纳米颗粒表面,薄的碳壳可以有效地提高Fe/Fe3N的稳定性,并且加速Fe/Fe3N与电极之间的电子转移。Fe/Fe3N还具有良好的导电性和较大的比表面积,这些优势提高了所构建的Fe/Fe3N@C-900@GCE的电化学性能。当修饰电极被用于单独检测DA和AP时,DA和AP的线性范围分别为0.05-66.4μM和0.05-56.9μM,检测限(信噪比为3时)分别为0.05μM和0.04μM。另外,修饰电极还具有较高的灵敏度、良好的稳定性和良好的选择性。当修饰电极被用于同时检测DA和AP时,来自它们的两个峰被良好的分离。最后,修饰电极还被成功应用于真实样品中DA和AP的检测。该论文有图39幅,表6个,参考文献152篇。
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