一些金属氧化物的制备及其在温室气体N2O和NF3分解反应中的应用

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N2O和NF3都是被限制排放的温室气体,有很高的温室效应潜值,寿命很长。催化分解法是消除N2O的重要方法,而无水条件下NF3与某些金属氧化物直接反应是消除NF3的有效方法。本论文研究内容包括:(1)用溶胶-凝胶法制备Mg-Co和Mg-Mn-Co复合氧化物,用于催化分解N2O。考察了催化剂组成、助剂用量等制备参数对催化剂活性的影响。(2)用自制碳球为模板剂,尿素为沉淀剂,水热合成Mg-Co复合氧化物,用于催化分解N2O。对影响活性的催化剂制备参数(金属盐溶液的浓度、尿素用量等)进行了优化。(3)用自制碳球为模板剂,水热法合成薄壳结构的Al2O3脱氟剂,用于NF3无水分解,对脱氟剂的制备参数(金属盐溶液浓度、尿素用量、晶化温度等)进行优化。用XRD、BET、SEM-EDX、XPS、H2-TPR、O2-TPD等技术对以上催化剂和脱氟剂进行结构表征。得到以下结果:(1)对于N2O催化分解,在不同组成的Mg-Co和Mg-Mn-Co复合氧化物中,MgCo2O4和MgMn0.2Co1.8O4催化剂的活性较高。在K改性MgMn0.2Co1.8O4催化剂中,K/(Mn+Co)=0.02(原子比)的催化剂有较高活性。(2)碳球为硬模板,水热合成了MgCo2O4催化剂。结果表明:钴镁离子/碳球的质量比=0.192、尿素/钴镁离子的摩尔比=2、120℃晶化获得的MgCo2O4催化剂,催化分解N2O的活性较高。K改性催化剂有更高活性,稳定性也较好。(3)碳球硬模板-水热合成了薄壳形貌的Al2O3,用于NF3热分解反应:Al/碳球的质量比=0.182、尿素/Al的摩尔比=4、120℃晶化得到的Al2O3具有较高的脱氟活性。
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