挥发性有机污染物催化燃烧整体催化剂的研究

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挥发性有机污染物严重危害环境和人体健康,因此必须进行处理。催化燃烧是一种清洁、高效的VOCs净化方法。整体式催化剂结构规整,具有床层压降低、传质性好等优点,特别适用于工业上催化燃烧等要求高空速的场合。作为贵金属燃烧催化剂的替代品,Cu-Mn复合氧化物是一类最有希望的VOCs燃烧净化非贵金属催化剂。因此,本文以堇青石蜂窝陶瓷整体载体为基体,以γ-Al2O3为涂层材料,以Cu-Mn-Ag复合氧化物为活性组分,制备了一系列整体式催化剂,并从以下几方面进行了研究: 涂层浆液及其在整体载体上涂覆的研究。结果表明,pH=2.5时浆液在室温条件下能保持良好的流动性且不会发生沉降,40~50 wt.%的浆液固含量有利于提高涂层的负载量。通过提高温度来降低粘度对涂层负载量没有显著影响。在pH=2.5、固含量为40~50 wt.%时,室温下通过二次涂覆可以达到14~19 wt.%的涂层负载量 Cu-Mn-Ag复合氧化物催化剂的研究。结果表明,当Ag/Cu/Mn摩尔比等于13.8/43.1/43.1、活性相总负载量等于21.2 wt.%,活性涂层负载量等于14.7 wt.%时,催化剂对甲苯的燃烧活性最好。本论文制备的整体式催化剂能够承受很高的反应空速且在较宽的空燃比范围内保持良好的甲苯燃烧活性,在持续高温反应10 h后催化剂活性未见下降。 优化了整体催化剂的制备工艺条件,建立了关于干燥和焙烧过程的数学模型。结果表明,建立的两个数学模型可以有效地用于模拟催化剂制备条件对甲苯起燃温度和完全转化温度的影响。无论是对起燃温度还是完全转化温度,焙烧过程的影响均最显著。回归系数显著性分析表明,焙烧温度所做的贡献最大,然后依次是焙烧时间和干燥温度。干燥前将催化剂在室温下静置过夜能有效防止活性相发生迁移,从而使得干燥温度对催化剂活性没有显著影响。催化剂最佳制备条件为:干燥温度120℃左右、焙烧温度450℃左右、焙烧时间不宜过长,2~3h即可 研究了最佳催化剂对多种VOCs催化燃烧活性。结果显示,在所考察条件下,本论文制备的催化剂对多种挥发性有机物均具有一定的催化燃烧活性。其中,对三苯系VOCs(苯、甲苯和二甲苯)、含氯VOCs(氯苯)和含氧类VOCs(丙酮和乙酸乙酯)具有较高的催化活性,所考察的几种VOCs均能在远低于各自正常燃点的温度下达到完全转化。然而,该催化剂对烷烃类如正已烷的催化活性较低。
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