【摘 要】
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自富勒烯、石墨烯和碳纳米管被广泛报道以后,新型碳纳米材料就变成了一个全新的研究热点。由于碳纳米材料优越的导电性、易修饰和功能化等特点,在电催化和电分析领域受到越来越多的关注。本文主要研究了不同类型碳基材料负载的贵金属和非贵金属催化剂在电分析和电催化方面的应用,详细探究了不同类型碳材料的维度、氮参杂、表面含氧官能团和多孔性等因素对催化剂负载以及催化活性的影响。主要研究内容如下:1.二维（2D）碳材料
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自富勒烯、石墨烯和碳纳米管被广泛报道以后,新型碳纳米材料就变成了一个全新的研究热点。由于碳纳米材料优越的导电性、易修饰和功能化等特点,在电催化和电分析领域受到越来越多的关注。本文主要研究了不同类型碳基材料负载的贵金属和非贵金属催化剂在电分析和电催化方面的应用,详细探究了不同类型碳材料的维度、氮参杂、表面含氧官能团和多孔性等因素对催化剂负载以及催化活性的影响。主要研究内容如下:1.二维（2D）碳材料无电沉积贵金属用于肼电化学传感。高价态贵金属具有较高的电极电势,与具有较低电极电势的碳材料混合会发生氧化还原反应。因反应无需还原剂和施加额外的电压,也称为无电沉积。因为此现象容易被人们忽视,我们详细研究了贵金属金和钯分别在氮参杂石墨烯（N-G,sp~2杂化）和石墨炔（GD,sp-sp~2杂化）两种2D碳材料上的无电沉积行为,并通过SEM、XPS以及电化学等技术进行了表征,发现不同的贵金属在这两种2D材料上的无电沉积行为具有很大差异。这种简单的方法制备的电极薄膜对肼的氧化表现出了很高的电催化活性。利用线性扫描伏安法（LSV）所获数据计算出不同电极材料的Tafel斜率,结果表明,对肼的催化活性的顺序为:N-G-Pd＞GD-Pd＞N-G-Au＞GD-Au。我们因此制备和发展了一种简单的肼电化学传感器,该方法对肼氧化电流在0.02-18.87μM和38.87-1788.87μM浓度范围内呈线性增加,检出限为0.03μM。2.不同类型碳材料上负载氟化酞箐钴在氧还原反应（ORR）的电催化性能研究。贵金属催化剂由于储量少,成本高等问题,不适合作为未来金属催化剂的备选材料。开发低成本、耐用、易获得的电催化剂作为ORR贵金属催化剂的替代品的发展,将促进燃料电池和金属-空气电池的大规模商业应用。在过渡金属基N4-金属大环分子中,Co大环催化剂通常表现出比Fe更好的长期耐久性和稳定性,开发高效的Co-N4 ORR电催化剂具有重要意义。氟化酞菁钴（Co Pc F16）分子被分别固定在不同维度的碳材料上,包括1D羧基碳纳米管（CNT）、1D碳纳米纤维（CNF）、2D氮掺杂石墨烯（N-G）和3D有序介孔碳（CMK-3）,被记为CNT-Co Pc F16、CNF-Co Pc F16、N-G-Co Pc F16和CMK-3-Co Pc F16,并作为ORR的电催化剂进行了详细研究。结果表明,固定在碳材料上的Co Pc F16分子表现出不同的ORR活性,这些复合物对ORR的半波电位(E1/2)由高到低顺序为CMK-3-Co Pc F16＞CNT-Co Pc F16＞N-G-Co Pc F16＞CNF-Co Pc F16,这与碳材料表面含氧基团（与Co的轴向配位）、多孔结构和缺陷位点等有关。这些Co Pc F16-碳材料与商业Pt/C催化剂相比,表现出更低的Tafel斜率以及相当的E1/2。通过测试发现,所制备的催化剂在5000次循环后仍表现出良好的稳定性。在未来,Co Pc F16-碳杂化材料将是替代Pt/C催化剂的很有潜力的候选材料。
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