高次谐波是飞秒激光与物质相互作用中产生的高阶非线性、非微扰现象。基于高次谐波的阿秒极紫外以及软x射线光源的产生为探测物质内部的电子动力学过程提供了阿秒量级的时间分辨率。有研究指出,阿秒脉冲还可对原子分子内部的电子波包提供埃量级空间分辨率的探测。阿秒脉冲所带来的前所未有的时间和空间分辨率将有助于人们对物理、化学以及生命科学中最基本的过程进行探测。深入的研究高次谐波的产生过程对未来开发新的阿秒探测技术具有十分重要的意义。基于高次谐波的超快探测技术可以总结为两类。第一类称为直接探测技术。与传统的泵浦探测实验类似,利用高次谐波产生的阿秒脉冲来激发物质,探测其中的超快动力学过程。所以基于阿秒脉冲的直接探测技术可以视为将飞秒光谱学以及飞秒化学技术拓展到阿秒时间尺度上。一些基于直接探测技术的原子分子以及固体中的阿秒动力学过程的研究已经展开。第二类被称为高次谐波的“自探测”技术。即在高次谐波产生的过程中,谐波信号中携带靶原子分子的结构和轨道对称性信息。从高次谐波信号当中提取出这些信息,就可以实现具有阿秒量级的极高时间分辨率、分子层面空间分辨的新探测手段。本论文在已有的研究工作的基础上,开展了以下几个方面的研究：(1)提出了两种高效产生孤立阿秒脉冲的方案。第一种是采用“预激发”介质,靶原子的部分电子波包激发到激发态上。由于激发态电离能较小,更容易电离。在飞秒激光脉冲的作用下获得宽带超连续谱的同时,大大的提高了高次谐波的效率。第二种是在高电离介质中采用贝塞尔高斯光束驱动产生高强度孤立阿秒脉冲。发现,贝塞尔高斯光束可以很好的抑制激光在传播过程中由于等离子体散焦引起的变形,产生的阿秒脉冲具有良好的时空分布以及光束质量。(2)利用用量子轨道模型对椭圆偏振激光脉冲驱动下产生高次谐波的特性进行了系统的研究。着重分析了谐波强度随着椭偏率的变化以及谐波椭偏率的来源。针对那些对高次谐波有贡献的量子轨道,发现这些量子轨道在电子电离时刻存在初始动量,导致电离率发生变化,影响了谐波的效率。提出了一种解析模型来计算谐波强度随着椭偏率的变化关系。另外一个部分是产生高次谐波的偏振特性,发现谐波的椭偏率来源于电子在隧穿电离过程中动量的量子不确定性。(3)基于阿秒脉冲的直接探测技术研究了不同分子在极紫外脉冲作用下光电子动量分布的干涉结构。发现干涉结构中包含分子的几何结构以及分子轨道的对称性信息。通过干涉条纹的间距,可以测量分子的核间距。并且采用双中心干涉模型,可以根据分子轨道的对称性重构出分子轨道。(4)提出了一种非平面波近似下基于高次谐波的分子轨道层析成像算法。采用更加精确的分子连续态波函数,建立了分子轨道与谐波信号之间可逆的映射关系,指出在不采用平面波近似的情况下仍然可以从谐波信号中重构分子轨道。以氮气分子为例,采用双中心库伦连续态波,成功的重构了氮气的分子轨道,巩固了分子轨道层析成像的理论基础。