【摘 要】
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近年来,电动汽车行业发展迅速,长续航里程的电动汽车对锂离子电池的能量密度和循环寿命提出了更高的要求。硅基锂离子电池负极材料具有远超商业化石墨负极的理论比容量,被称
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近年来,电动汽车行业发展迅速,长续航里程的电动汽车对锂离子电池的能量密度和循环寿命提出了更高的要求。硅基锂离子电池负极材料具有远超商业化石墨负极的理论比容量,被称为下一代锂离子电池负极材料。但是,硅材料在充放电过程中剧烈的体积膨胀效应导致材料粉化、极片结构破坏、SEI膜反复再生等一系列问题,严重阻碍了硅基负极的商业化应用。本文利用硅烷偶联剂对不同硅材料进行表面修饰,在硅材料表面链接不同种类的官能团,利用官能团的反应活性,制备了TS-P-Si复合材料、MCMB@Si@C复合材料,并对其进行结构优化以获得电化学性能的提升。此外,本文回归表面修饰本身,分别研究了羟基和烷基修饰纳米硅的锂电性能及相关机理研究。本文取得的创新成果如下:(1)利用双氧水和浓硫酸对硅材料进行表面氧化处理,获得表面富含羟基的Si-OH。通过Si-OH表面羟基与不同基团的硅烷偶联剂之间的耦合反应,成功在不同硅材料表面链接上不同的官能团,利用官能团的化学性质可以实现不同硅基复合材料的制备;(2)通过降低多孔硅一次颗粒粒径、构建表面氧化层、沉积银纳米颗粒和乙炔热解碳包覆等方式制备TS-P-Si复合材料。作为锂离子电池负极材料,TS-P-Si复合材料由于其独特的三层壳结构,具备更好的结构稳定性和导电性,因此表现出优异的电化学性能;(3)通过对纳米硅和中间相碳微球进行表面氧化处理,分别得到表面富含羟基和羧基的Si-OH和MCMB-COOH。Si-OH和MCMB-COOH在连接剂氨丙基三乙氧基硅烷的作用下自组装得到MCMB@Si@C复合材料,作为锂离子电池负极材料,MCMB@Si@C复合材料表现出了优异的电化学性能。(4)通过比较Si-OH和Si-C3H7电极的电化学性能,发现硅表面羟基对电解液分解的促进作用。通过对SEI膜的XPS表征揭示了羟基与LiPF6反应生成POF3进而诱导电解质溶液分解的影响机制。本研究为硅基负极材料的电化学性能研究提供了一个新的思路,即在适当的范围内限制硅表面羟基的数量对提高硅基负极材料的电化学性能具有重要意义。
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