非均相钴催化羧酸化合物制备液态烷烃过程研究

来源 :中国石油大学(北京) | 被引量 : 0次 | 上传用户:vvf022
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随着社会经济和工业水平的发展,不可再生化石燃料的快速消耗导致的环境问题以及能源短缺问题日益加剧,使用可再生生物质替代传统能源生产燃料及化学品已成为研究热点之一,而使用钴金属作为催化中心最近已受到研究人员的广泛关注。然而,如何在高金属负载量下,制备高分散且晶面选择性暴露的钴纳米粒子仍十分困难,而这对于提高催化剂活性和实现特定选择性具有重要意义。本文构建了一系列氮杂碳负载的钴催化剂用于生物质基脂肪酸和酯的转化。结果表明平均粒径为6.27nm的(10%)Co-N-C-550催化剂对脂肪酸/酯转化为液态烷烃具有最好的活性,其烷烃收率达到了97.8%。在10wt%的高Co负载量条件下,氮掺杂促进了Co纳米粒子的高度均匀分散。与大多数先前报道的Co催化剂相比,Co-N-C催化剂由于在550℃热解后仅具有α-Co0的(111)面导致其具有独特的脱羰/脱羧(DCOx)选择性,比起加氢脱氧路径(HDO),该路径消耗更少的H2。当Co负载量为30wt%时,十七烷和十八烷的比例(C17/C18)高达9.3。Co粒子和N-C载体的共存使得催化剂具有较强的路易斯酸和碱性,促进了催化剂与羧酸底物的相互作用,以及一些重要的酸催化反应,如羧酸加氢还原为醛或醇脱氧为烷烃。各种脂肪酸/酯和植物油的转化证明了Co-N-C催化剂的多功能性,且重复实验证明了Co催化剂具有良好的稳定性。
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