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随着经济水平的不断提高和科技的持续发展,人们对便携式及可穿戴电子产品的需求日益增加,推动了对高性能柔性能源存储设备的研究和开发。柔性超级电容器被认为是最有前景的柔性能源存储设备之一,而柔性电极无疑居于最重要的位置,迫切需要研发人员对其进行系统、深入、全面的研究。石墨烯（GN）具有高的导电性及大的比表面积,作为超级电容器的电极材料得到了广泛的研究。细菌纤维素（BC）是一种直径约为20-80 nm的特殊纤维素,作为柔性电极基底材料具有很大的研究价值。BC多孔的三维网络结构与高的亲水性,有利于电化学活性材料的负载并形成高的负载量;赋予了柔性电极好的抗拉强度及好的弯曲特性;使得活性材料和电解液之间充分接触,并提供了有效的离子扩散通道。本课题合成了氮磷共掺杂纳米碳纤维（N,P–CNFs）、氧缺陷三氧化二铋（r-Bi2O3）、钛掺杂羟基氧化铁量子点（Ti-FeOOH QD）等活性材料,并以GN为高导电材料,以BC为柔性基底,制备了具有高机械强度及高面积比电容的三维复合柔性电极。采用高温碳化–机械混合的方法,合成了N,P–CNFs/GN活性材料,后以BC为基底制备了N,P–CNFs/GN/BC柔性电极。BC不仅作为柔性电极的基底,同时作为制备N,P–CNFs活性材料的前驱体,一步实现杂原子掺杂。测试表明,N,P-CNFs/GN/BC电极展现了超高的面积比电容,以KOH为电解液可以达到1990 m F cm-2,以H2SO4为电解液可以达到2588 m F cm-2。该柔性电极获得高面积比电容的同时,并没有过多影响其质量比电容。N,P-CNFs/GN/BC电极的质量比电容以KOH为电解液可达248.8 F g–1,以H2SO4为电解液可达323.5 F g–1。此外,N,P-CNFs/GN/BC电极展现了优异的循环稳定性,20000次充放电后未发现比电容值出现降低的现象。同时,此电极的抗拉强度达到42.8 MPa。以N,P-CNFs/GN/BC为柔性电极,以KOH或H2SO4水溶液为电解液制备的对称型超级电容器,可达到0.096 m Wh cm-2、0.244 m Wh cm-2的最大能量密度和19.98 m W cm-2、35.01 m W cm-2的最大功率密度。此外,弯曲状态下,N,P-CNFs/GN/BC电容器表现出稳定的电化学行为。采用溶剂热–溶液还原相结合的方法,合成了r-Bi2O3/GN负极材料,后以BC为基底制备了r-Bi2O3/GN/BC柔性负极。氧缺陷的引入可显著提高Bi2O3/GN/BC柔性电极的比电容值。在1 m A cm-2电流密度下,r-Bi2O3/GN/BC柔性负极表现出6675 m F cm-2超高的面积比电容。在50 m A cm-2电流密度下,该柔性电极的面积比电容保持在3750 m F cm-2,表现出好的倍率性能。此外,r-Bi2O3/GN/BC电极展现出1137 F g-1的超高质量比电容,达到了理论值的83%(1370 F g-1)。r-Bi2O3/GN/BC同时具有好的柔性、55.1 MPa的抗拉强度及9.8mg cm-2的高活性材料负载量。采用水热–真空过滤结合的方法,制备的四氧化三钴（Co3O4）/GN/BC柔性正极具有12.25 F cm-2的超高面积比电容、1274.2 F g-1的高质量比电容、优异的循环稳定性（20000次循环后,电容保持率为96.4%）和突出的力学性能。以r-Bi2O3/GN/BC为柔性负极,以Co3O4/GN/BC为柔性正极,装配成的非对称型超级电容器（ASC）的工作电压窗口达到1.6 V,最大面积能量密度/功率密度可达0.449 m Wh cm-2/40 m W cm-2,体积能量密度/功率密度可达7.74 m Wh cm-3/690 m W cm-3。采用常温溶液反应的方法,合成了Ti-FeOOH QD/GN负极材料,FeOOH QD直接生长在GN片层上,并于FeOOH QD中一步掺杂Ti4+离子。随后,Ti-FeOOH QD/GN负载在BC基底上,制备Ti-FeOOH QD/GN/BC柔性负极。Ti-FeOOH QD/GN/BC的活性物质负载量达到14.1 mg cm-2。该柔性电极展现了3322 m F cm-2的面积比电容、235.6 F g-1的质量比电容、长的循环寿命（6000次循环后,电容保持率为94.7%）、68.7 MPa的抗拉强度及高柔性。以Ti-FeOOH QD/GN/BC为柔性负极,以Mn3O4/GN/BC为柔性正极,制备的ASC工作电压窗口达到1.8 V。该ASC在弯曲状态下,表现出稳定的电容行为,并具有超高的能量密度和功率密度,最大面积能量密度为0.541 m Wh cm-2,最大面积功率密度为45 m W cm-2,最大体积能量密度为9.02 m Wh cm-3,最大体积功率密度为750 m W cm-3。