染料敏化太阳能电池（DSSC）是一种效仿光合作用原理而开发形成的新型太阳能电池。由于其使用纳米二氧化钛半导体和染料敏化剂作为主要原料,具有制作工艺便捷、原材料充足和综合成本低等优点。与此同时,还有着可观的光电转换效率和良好的稳定性,受到研究人员广泛关注。但是,如何提高DSSC的光电转换效率仍是处于努力之中的问题。因为染料敏化剂吸收太阳光的能量并且进行最初始的电子输运过程,在DSSC工作过程中扮演着至关重要的角色。因此,寻找优异的染料敏化剂和有效提高染料敏化剂光学性能与电子性质的方法,对提高DSSC的光电转换效率有着重要的意义。本文基于第一性原理的密度泛函理论和含时密度泛函理论,构建了多种基于藻红素（PEB）和藻尿胆素（PUB）不同的纳米复合结构并研究了其作为敏化剂的可行性。构建了计算DSSC光电转换效率的方案并计算了藻红素和藻尿胆素作为敏化剂的光电转换效率。主要内容如下:1.基于第一性原理的密度泛函理论以及含时密度泛函理论,对于石墨烯量子点（GQD）和藻红素/藻尿胆素复合所形成的纳米复合结构作为DSSC敏化剂的可行性进行了定性分析。一共构建并优化了六种纳米复合结构的几何构型,分析了谐振频率和形成能证实其能量稳定性。通过对纳米复合结构前线轨道能级、空间电荷分离、电子驱动力、电子重组速率和光吸收性质的分析表明,所有考虑的纳米复合结构光吸收性能都有较明显的提升。其中GQD1-PEB与GQD2-PEB不仅满足作为敏化剂的所有要求,同时具有明显的空间电荷分离,GQD2-PEB与PEB相比摩尔消光系数有大约5倍的提升。因此,GQD2-PEB具备作为DSSC敏化剂候选材料的条件。2.构建了PEB和PUB分子吸附在光电阳极二氧化钛（Ti O2）表面处的结构,对每个分子考虑了三种不同的吸附方位,共形成六种吸附构型。将复合结构的能带投影到分子和Ti O2,确定了分子的最高占据轨道、最低未占据轨道和Ti O2的导带值。发现只有四种吸附构型满足作为敏化剂的基本要求,说明吸附方位会对染料敏化剂的工作产生影响。3.基于DSSC的结构和工作原理,结合文献报道的各种计算方法和相应参数,优化了一种基于第一性原理计算获得DSSC光电转换效率的计算方案。该方案通过对光采集效率以及短路电流密度校正因子进行模拟计算,得到了短路电流密度。在计算出电子重组速率和重组电阻的基础上确定开路电压。由于文献中常用的计算开路电压的半经验公式有时会给出不合理的结果,我们综合了两种方法计算开路电压。基于第一性原理计算的电子结构性质计算了填充因子。采用已有光电转换实验值的D149染料分子对计算方案可靠性和准确性确认的基础上,计算了基于PUB/PEB敏化剂的DSSC的光电转换效率,最高可达11.05%和9.73%。说明通过控制这两个分子在Ti O2表面的吸附方位,可以获得比较满意的光电转换效率。本文构建的计算方案也可用于其它分子的光电转换效率预测,从而通过理论计算挑选敏化剂,为实验制备提供更多候选材料,加快高光电转换效率的DSSC敏化剂的发展。