CHA/AEI共晶骨架结构的SAPO分子筛的合成及其丁烯裂解性能的研究

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分子筛是具有网状结构的天然或人工合成的化学物质,根据孔径大的小可分为三类:微孔分子筛、介孔分子筛和大孔分子筛。复合分子筛的出现,弥补了单一孔径分子筛的缺陷,并能发挥各自的优势,从而大大的扩大了分子筛的应用范围。本文采用水热合成法,四乙基氢氧化铵(TEAOH)作为模板剂,成功的合成了SAPO-18/SAPO-34共晶分子筛(SAPO-18具有AEI骨架结构,SAPO-34具有CHA骨架结构),并利用XRD、SEM、BET以及NH3-TPD等表征手段对其进行了表征分析。同时,还通过改变模板剂的合成方法,也成功合成出该共晶分子筛。将合成的CHA/AEI共晶分子筛应用到丁烯裂解催化反应中,并且系统考察了反应条件(反应温度和丁烯空速)的影响和CHA/AEI共晶分子筛与SAPO-18、SAPO-34以及二者简单机械混合在丁烯裂解催化反应中催化性能的比较。本文在水热合成的条件下成功的制备了CHA/AEI共晶分子筛,原料的摩尔比为:0.1SiO2/TEAOH/H3PO4/Al2O3/xH2O(TEAOH为模板剂,x=25或35)。在合成过程中,原料的加入顺序很关键,并且晶化要以一定的升温速加热到晶化温度以及搅拌的状态下进行。得到的CHA/AEI共晶分子筛晶貌呈团聚体,酸性较低,比表面积很小。本文还采用混合模板剂成功对CHA/AEI共晶分子筛进行合成,并且达到了预期效果。将合成的CHA/AEI共晶分子筛应用到丁烯裂解催化反应中,研究了反应温度和反应空速对CHA/AEI共晶分子筛在丁烯裂解中催化性能的影响,同时分别考察了SAPO-18、SAPO-34以及二者的机械混合在丁烯裂解中的催化性能,并且同CHA/AEI共晶分子筛的催化性能进行比较。结果表明,CHA/AEI共晶分子筛在反应条件为:温度T=550℃,空速WHSV=3.5h-1,在线时间TOS=1min时,丁烯裂解反应最佳,丙烯收率为45.11%,选择性为61.09%,乙烯收率为21.55%,选择性为29.19%;同时,在优化的反应条件下,CHA/AEI共晶分子筛催化剂在丁烯裂解中丙烯收率和选择性、乙烯和丙烯选择性之和都高于SAPO-18、SAPO-34以及二者的简单机械混合在丁烯裂解催化反应中的结果。
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