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钙钛矿太阳能电池经过十余年的发展,光电转换效率突破25%,达到新型太阳能电池中的领军器件之一。但是,相比于硅晶电池、砷化镓电池、铜铟镓硒电池等,钙钛矿光伏器件由于其稳定性问题要走向市场还有很漫长的路。目前,可以通过提升钙钛矿薄膜和界面质量抑制缺陷态浓度,提升相变壁垒,改善稳定性。同时,界面钝化工程可以有效缓解外界极性分子对钙钛矿的侵蚀,不仅能降低缺陷态的浓度,也能从物理和化学覆盖上保护钙钛矿吸光层。为了提升钙钛矿太阳能电池稳定性,本论文围绕提升钙钛矿薄膜和界面质量两个方面,做了如下工作:(1)利用己内酰胺作为路易斯碱参与钙钛矿结晶生长过程,从而制备纵向单晶粒的高质量钙钛矿薄膜。己内酰胺能够与Pb(Ⅱ)形成配位键,这个配位键在反溶剂过程和退火过程中被破坏,使得己内酰胺离开体系。最终,在无二甲基亚砜体系中,我们制备了光电转换效率达到19.2%的太阳能电池。同时,余下的己内酰胺有效钝化了钙钛矿晶界,使得器件能够在外界环境下保持良好的稳定性,放置1200小时后仍能保持95%的初始效率。(2)我们将石墨炔引入到了钙钛矿膜中,用以形成石墨炔/钙钛矿体相异质结薄膜,从而制备高效率的、水稳定的钙钛矿太阳能电池。实验表明,石墨炔/钙钛矿体相异质结能够提供一个额外的通道用以促进激子分离并促进光生电子抽取能力。一方面,基于石墨炔/钙钛矿体相异质结,电子传输能力得到了改善。另一方面,石墨炔的引入钝化了晶界和界面,从而有效地抑制了光生载流子复合。最终,器件的光电转换效率达到20.54%。此外,基于石墨炔/钙钛矿体相异质结的钙钛矿薄膜水稳定性得到了明显的提升。(3)界面钝化是消除界面缺陷并获得高性能钙钛矿太阳能电池的有效方法,而钝化效果的稳定性是器件稳定性工程的新关注点。在此,我们证明了三苄基氧化磷是一种出色的配位分子材料,通过磷氧双键-钙钛矿库仑相互作用和分子间π-π共轭作用,可以稳定地钝化钙钛矿界面,从而实现高效、稳定的钙钛矿太阳能电池。基于这些优点,我们实现了超过22%的高的光电转换效率,并且显著抑制了迟滞现象。更重要的是,通过π-π共轭自组装实现的表面分子超结构,具有很高的钝化稳定性。这些好处使得在250 h最大功率点追踪后器件仍维持92%的初始效率,并消除了初始老化现象,从而显著改善了电池的稳定性。这项工作是通过构建分子间自组装的策略来提高钝化效果稳定性的首次尝试,为以后界面钝化效果的稳定性研究打开了一个新视角。(4)我们利用季铵盐,在三维钙钛矿FAPb I3界面和晶界上原位生长出低维钙钛矿结构。该结构钝化了三维钙钛矿界面,并可以成为电子向空穴传输层界面移动复合的壁垒。采用这种低维度钙钛矿界面钝化,能够大幅度降低缺陷态浓度,抑制非辐射复合中心,提高了钙钛矿的界面质量。最终经过钝化的钙钛矿膜载流子寿命突破10微秒,器件反向扫描效率达到23.89%(稳态效率23.70%)。同时,基于低维度钙钛矿界面的薄膜水稳定性大幅度提升。对于电池在最大功率点持续光照测试200小时,可以维持初始效率的85%。