随着能源消费的日益增长以及沼气技术的广泛应用,含硫气体的污染也越来越严重,这对人类的生存环境和身体健康都造成了很大的威胁,因此脱硫技术受到研究工作者们的普遍关注。碳纳米管作为典型的多孔碳材料,具有独特的孔结构和较大的比表面积,在污染气体的分离净化方面具有潜在的应用价值。本文采用巨正则系综Monte Carlo (GCMC)方法研究了纯组分含硫气体H2S和S02在单壁碳纳米管束(SWNTs)中的吸附以及H2S-CH4、H2S-CO2、SO2-N2和SO2-CO2二元混合物在该材料中的吸附分离。通过计算模拟,我们发现在温度303 K下,管径较大的(20,20) SWNTs可获得较高的纯组分气体H2S和S02的吸附存储量,分别为16.31和16.03mmol/g。然而,较小管径的(6,6) SWNTs在常温常压下得到的吸附选择性最大。另外,我们对单壁碳纳米管的管径进行了优化,发现二元混合物H2S-CH4、H2S-CO2和S02-N2分离的最优管径均为0.81 nm,对SO2-CO2则是1.09 nm。此外,硫化物的吸附选择性受其气相浓度(ppm级别)的影响不大,但受温度影响却非常明显,随着温度的升高硫化物的吸附选择性显著降低。最后,我们通过在碳纳米管束上负载C=O活性基团对材料进行改性,考察了改性后的SWNTs对硫化物气体的吸附选择性。由计算模拟的结果可知,负载活性基团可使二元混合物体系H2S-CH4的吸附选择性提高约一倍,但对于H2S-CO2和SO2-CO2的混合物体系,吸附选择性受活性基团的影响不大。