【摘 要】
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2021年全球CO2排放量反弹至历史最高水平,中和了2020年因新型冠状病毒肺炎（COVID-19）的影响而带来的大幅度的碳排放下降。积极应对由于碳排放量急剧攀升而引发的温室效应成为全球广泛共识和大势所趋。普遍认为,二氧化碳捕集、利用和封存技术（CCUS）是实现短期内大规模CO2减排和全球能源可持续发展的重要技术。通过空气CO2直接捕集技术（DAC）可突破传统捕集方式时间、空间和工业排放源的制约,
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2021年全球CO2排放量反弹至历史最高水平,中和了2020年因新型冠状病毒肺炎（COVID-19）的影响而带来的大幅度的碳排放下降。积极应对由于碳排放量急剧攀升而引发的温室效应成为全球广泛共识和大势所趋。普遍认为,二氧化碳捕集、利用和封存技术（CCUS）是实现短期内大规模CO2减排和全球能源可持续发展的重要技术。通过空气CO2直接捕集技术（DAC）可突破传统捕集方式时间、空间和工业排放源的制约,实现分布式二氧化碳源的捕集和利用,是一种灵活高效的二氧化碳负排放技术,具备广阔的商业化和工业化应用前景。变湿再生技术突破常规变温/变压吸附技术高能耗的限制,在常温常压条件下仅利用水分子的蒸发自由能即可实现超低分压CO2的高效吸附分离,国内外学者均认为其是最具捕集前景的低能耗技术之一。变湿再生吸附工艺可通过调控环境水汽分压力为吸附分离过程提供驱动力,采用低品位热源即可实现能量的梯级利用,有效提升DAC捕集领域的循环再生经济性,具有大幅降低捕集能耗及成本的工业化潜力。目前,经济成本依然是制约DAC技术工业化应用的重要因素,变湿再生技术仍处于实验室机理研究和测试阶段,可用于变湿再生的吸附剂材料种类有限,其吸附/解吸附热力学、动力学特性尚缺乏系统研究。本文基于上述问题,从变湿吸附材料的制备角度出发,开发吸附剂成型的制备工艺,对多孔复合吸附剂材料的吸附及分离性能进行系统化分析。本研究采用低温热压工艺和改进的相转换法工艺,选用季铵型强碱性离子交换树脂HPR和D290作为活性吸附组分,通过对成型温度、原料配比、进料顺序、搅拌时间等参数的优化,形成一套成熟可行的变湿吸附剂制备方法;通过对聚苯乙烯（PS）、聚氯乙烯（PVC）、聚乙烯（PE）、聚醚砜（PES）、乙酸乙烯酯（VA）和醋酯纤维（CAF）六种多孔载体进行实验对比,筛选出乙酸乙烯酯（VA）和醋酯纤维（CAF）两种性能优良、来源广泛、价格低廉的载体材料进行多孔复合吸附剂的合成。采用台式扫描电镜、压汞仪、万能材料试验机、傅里叶红外光谱联用仪、热重分析仪等分析仪器考察了两种吸附剂材料的物化特性,结果表明热压法制备流程工艺简单,制备周期短,成本低廉,适合规模化的工业生产过程,相转换法工艺参数灵活可调,可实现对吸附剂结构的精准调控。D290/CAF型吸附剂具有丰富的孔隙结构,更高的比表面积和孔隙率,疏水性能良好;HPR/VA型吸附剂具有交换容量高、拉伸强度高、韧性好、热稳定性良好的特点。通过吸附/解吸附性能测试系统,探究温度、相对湿度、厚度、CO2分压对吸附剂材料吸附/解吸附性能的影响机制,结果表明HPR/VA及D290/CAF成型吸附剂的饱和吸附容量分别为0.83mmol/g和0.70mmol/g,两者都实现了较高的季铵官能团利用率。Langmuir单分子层吸附模型可以精准描述吸附和解吸附热力学过程,温度对吸附和解吸附过程化学速率的提高起正相关作用;修正后的拟一阶动力学吸附速率方程（MPFO）能够很好的拟合吸附动力学过程。温升能够显著减少到达吸附平衡的时间,环境水汽分压的提高对吸附剂的动力学性能产生了极大的负面作用,在低CO2饱和度下,厚度对吸附速率的影响较小。在400ppm的超低CO2分压吸附环境下,D290/CAF型吸附剂的吸附速率远远高于HPR/VA型吸附剂。利用MPFO模型描述解吸附动力学过程,结果表明温度越高,吸附剂材料解吸越彻底;同一分压下,CO2分压的提高增大了生成物的浓度,会进一步抑制CO2的解吸;合理减小吸附剂材料的厚度可在一定程度上提高其解吸附速率。
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