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Fe基金属和合金是典型的软磁材料,广泛应用于计算机、信息和航空航天等领域。同时也始终是自旋电子学器件中的首选材料,不断吸引着研究者的兴趣。重稀土元素具有较强的自旋轨道耦合,在低温下比过渡金属人的原子固有磁矩(除Yb外),通过在过渡金属及合金中加入稀土元素,改变过渡族元素自旋轨道相互作用,达到改变其磁性的目的,特别是磁各向异性和磁化动力阻尼因子。本论文采用高真空磁控溅射方法制备了不同原子百分含量、具有较高居里温度的典型重稀土元素Gd,Tb掺杂的过渡金属Fe及FeCo合金薄膜并研究了其结构及磁性的影响,特别是较系统的研究了少量稀土元素的掺入对过渡金属Fe及FcCo薄膜磁性的成份和温度的依赖性。并利用泵浦-探测飞秒激光装置对垂直易磁化的TbFeCo薄膜进行非热效应磁光动力学特性研究首次发现了全光翻转效应。
对于磁性点阵,由于横向尺寸的减小,比较连续薄膜,具有更加新颖的特性；相对于多晶薄膜来讲,单晶薄膜具有明确的磁晶各向异性能,并且受缺陷的影响较小,因而更有利于通过改变单元尺寸及间隔来控制其磁耦合与内秉磁各向异性的竞争,研究其磁行为的变化。本论文系统的研究了在GaAs(100)晶面上制备Fe单晶超薄膜阵列的工艺,采用一步选择性刻蚀的方法成功的制备了磁性阵列并研究了磁性随单元形状和间距依赖性。获得的主要结果如下:
一、微量稀土掺杂的RE—Fe(FeCo)(RE=Gd,Tb)薄膜结构及磁性
1.室温生长的Fe和FeCo薄膜为具有(110)织构的多晶纳米晶薄膜,随着稀土Gd或Tb含量的增加,我们观察到X射线衍射峰强度逐渐减小,并在某个成分点(掺杂含量约为11％-16％)消失,此时薄膜失去了晶格的周期性,呈非品化状态。在这过程中,由X射线衍射峰位和半高线宽计算得到薄膜的晶格常数逐渐增大,晶粒逐步减小。由于稀土Gd,Tb的原子直径远大于Fe及FeCo的原子直径,我们认为非晶化演变的机制是稀土原子进入晶格,从而引起晶格畸变,晶粒细化,导致了从纳米晶到短程序的演变。但当稀土含量很少时,其晶格常数和晶粒尺寸变化不明显,估计稀土原子很可能位于晶界,还没有进入晶格,此时的稀土掺入的百分含量与稀土元素和过渡金属有关。对于Gd-Fe薄膜,Gd含量为10％时晶格才发生明显膨胀；而Tb-Fe薄膜中Tb含量为7％时,已观察到明显的晶格膨胀。对于FeCo合金薄膜,稀土掺杂使得晶格常数变化的速度明显慢于Fe膜。
2.薄膜的磁滞回线和铁磁共振谱表明,对于Gd掺杂,在所有Gd-Fe(FeCo)薄膜中,Gd-Fe50Co50薄膜表现出较明显的面内各向异性并且随着Gd浓度的增加,面内磁各向异性增加。最大的面内各向异性场是Gd浓度为15％时,仅112 Oe。比较其它的磁各向异性,面内磁各向异性可以忽略不计。当稀土含量比较少时,与Fe(FeCo)薄膜相比,Gd-Fe(FeCo)薄膜样品在保持高的剩磁比的同时矫顽力迅速减小,能进一步改善软磁性能。随着稀土含量的增加,Gd-Fe(FeCo)薄膜的剩磁比和矫顽力都由于非晶化而减小,但Gd—FeCo薄膜仍然保持了相对较高的剩磁比。当温度为5 K时,RE-Fe薄膜的矫顽力比室温时增大,在稀土含量大于约15％时,矫顽力随稀土含量增加而增加,表现出和室温相反的变化趋势,这是由于非晶薄膜中的自旋团簇的析出使得基质晶粒呈现超顺磁性导致的。
3.Gd(Tb)-Fe(FeCo)薄膜的饱和磁化强度随稀土Gd(Tb)含量的增加而减小,充分说明了稀土Gd(Tb)和Fe(FeCo)两套次晶格的磁矩是反平行排列的,因此呈亚铁磁性。当Gd含量较少时(对于Gd-Fe和Gd-Fe90Co10薄膜Gd含量基本在10％以内,对于Gd-Fe50Co50的薄膜Gd含量小于12％),Gd的磁矩对整个薄膜的磁矩贡献或为零或接近零,可以采用稀土和过渡金属／合金磁矩共线反平行的模型来拟合,因此薄膜呈共线亚铁磁性。随着Gd含量的增加,Gd的磁矩贡献增大,薄膜的饱和磁化强度下降可以采用稀土和过渡金属／合金磁矩非共线反平行的模型来拟合,此时薄膜表现出散亚铁磁性。如果假设Gd的磁矩分布是共线的,可计算出Fe／FeCo磁矩取向分布的分散角度。该分散角度随着FeCo中Co含量的增加而增加。对于Tb-Fe薄膜,掺Tb后,不同的微结构造成其饱和磁化强度不同的变化。Tb含量较少时,由于Fe的过饱和效应导致晶格膨胀,薄膜的饱和磁化强度有所增强。当Tb含量较多时,Tb的强L-S耦合导致局域磁各向异性,使得Tb磁矩取向非共线,诱导Fe的磁矩取向有较大的分散。对于Tb-FeCo薄膜,Tb和FeCo表现出更明显的散亚铁磁性效应。低温下,Gd-Fe和Tb-Fe薄膜都表现出比室温大的饱和磁化强度。
4.Gd-Fe和Tb-Fe薄膜的饱和磁化强度随温度的依赖曲线表现出不同的特性。Gd-Fe主要表现出P型亚铁磁M-T变化趋势,Tb-Fe主要表现出Q型M-T变化趋势,这主要是两次晶格饱和磁化强度随温度变化趋势不同造成的。运用两次晶格模型的自旋波激发理论和斯托纳个别激发模型对Gd-Fe和Tb-Fe薄膜的饱和磁化强度的温度依赖性进行了很好的拟合,证明了低温下自旋波激发起主要作用。对Ms～T曲线进行外插估算了薄膜的居里温度,发现随稀土含量的增加,薄膜的居里温度减小,从Fe的1081 K减小到Gd含量为20％时的416 K和Tb含量为27％时的472 K。对Gd-Fe,Tb-Fe薄膜的ZFC-FC曲线研究发现,当Gd含量为10％-16％,Tb含量为7％-19％时,薄膜磁化强度在ZFC曲线上出现跳变,这既与自旋团簇的超顺磁冻结有关,而且还出现磁相变的发生,磁性突然变软；当稀土含量继续增加时,ZFC曲线上出现了宽峰,这可能是薄膜磁矩在冻结过程中不是单个磁矩的冻结所导致。当Gd含量达到26％时,ZFC曲线上甚至出现两个峰值,一个在较高的温区～250 K,另一个在较低的温区110 K左右。这两个峰值应该对应不同的冻结过程。
5.铁磁共振线宽的实验值既包含了反映真实阻尼对线宽的贡献,还包含了表观的非均匀加宽对线宽的贡献。我们从铁磁共振线宽的实验值中成功地分离了真实阻尼对线宽的贡献,并很好的拟合了线宽的实验曲线。通过计算,我们发现对于Gd掺杂,Gd-Fe(FeCo)薄膜的磁化动力阻尼因子呈振荡趋势,未见很大提高；而对于 Tb-Fe薄膜,Tb掺杂使得薄膜的磁化动力阻尼因子有所提高,从Tb含量为0时的0.040到Tb含量为19％时的0.110,提高了约1.75倍。在相同Gd含量下,Co含量越大,阻尼因子越小。同时,随着稀土含量的增加,薄膜的表面垂直各向异性能的易磁化方向由面内变化到薄膜法线方向,并且Tb系列薄膜的表面垂直各向异性常数远大于Gd系列,Co的加入有利于薄膜的表面垂直各向异性能的易磁化方向向薄膜法线方向移动。稀土元素的加入同样提高了朗德因子,说明稀土掺杂确实改善了稀土-过渡金属／合金的L-S耦合。
6.对于Co的掺入,由于其大的磁各向异性和高的饱和磁化强度,在稀土含量比较低的情况下,铁磁共振谱表现出类似零场共振的行为,铁磁共振线宽也出现异常加宽,增加频率可以改善这种异常行为。
二、垂直易磁化Tb-FeCo薄膜的制备及动力学特性研究
1.Tb含量在成份补偿点附近,可以得到磁化强度沿着薄膜法向为易磁化方向的薄膜,并伴随着矫顽力的增强。这种垂直易磁化的薄膜对于垂直磁记录介质的发展,打破超顺磁转变的局限,实现更高的存储密度有非常重要的研究价值。对于Tb-Fe50Co50薄膜,当Tb含量增加到18％时,薄膜易磁化方向由面内转为薄膜法线方向。对于Tb-Fe80Co20,当Tb含量为19％时,薄膜同样表现为易法向的行为,其矫顽力Hc达到3900 Oe。
2.我们利用泵浦-探测飞秒激光脉冲对圣直易磁化的Tb19Fe66Co15薄膜的动力学行为进行了研究。通过对相同能量下右旋和左旋圆偏振态的泵浦光激发薄膜的克尔转角动力学实验数据求和和求差分别得到热效应和非热效应的动力学过程,对激光热效应和非热效应中的与光诱导的薄膜磁化状态改变有关的逆向法拉第效应进行了成功分离。对于Tb19Fe66Co15薄膜在70飞秒(fs)处观察到反射率信号峰值,该反射率信号峰高随激光能量密度呈线性增加的趋势。反射率峰高的增加表示电子温度的增加,随着电子温度的迅速变化之后,系统温度升高并导致了样品的超快退磁,薄膜在泵浦光能量密度为9 mJ／cm2时,在t=160 fs磁有序大部分被湮灭,表明几乎完全退磁。在达到t=240 fs处,当泵浦激光能量密度较低时(2.8 mJ／cm2和5 mJ／cm2),非热效应的动力学曲线迅速回到与薄膜初始状态相同的位置,表明泵浦激光没有诱导薄膜的磁化状态发生改变。
3.当泵浦激光能量密度较高,为9 mJ／m2时,在t=240 fs处,非热效应的动力学过程中磁化状态没有立刻回到泵浦光作用前薄膜初始状态的位置。表明高能量的脉冲激光通过角动量的传递以非热效应的形式影响薄膜的磁化状态发生了改变,并且右旋圆偏振光激发下产生的磁化状态的改变远大于左旋圆偏振光。在t=460 fs处,薄膜达到另一磁化状态,从而毫无疑问的证明了全光翻转机制的存在。全光翻转对于超快磁性开关的应用具有非常重要的意义。
三、单晶Fe图形薄膜的制备及磁性
1、我们采用一步选择性化学刻蚀的方法成功的制备了单元宽度为10μm,长径比分别为1,2和4,边边间距分别为10μm和20μm的单晶Fe矩形单元阵列图形超薄膜,所用连续薄膜结构为Au(3 nm)／Fe(12 ML)／GaAs(100)。通过X射线能谱成分分析和细聚焦磁光克尔效应对单元和单元间距处的磁性分析发现,保护层Au被KI和I的混合溶液腐蚀掉的同时,其下面的Fe被氧化而失去磁性,达到制备图形薄膜的目的,这种一步化学腐蚀的方法适用于薄膜厚度低于12 ML的超薄膜。并结合铁磁共振进行了定量研究。
2.采用细聚焦磁光克尔效应研究了单个单元的磁滞回线,我们发现阵列中单元的矫顽力比连续薄膜时增大很多,更趋向于磁化转动过程的矫顽力:矫顽力随着矩形比的增加而减小,随着单元间距增加而增大。当正方单元间距与尺寸之比由1增加到2时,其矫顽力由80 Oe增大到150 Oe,这证明了当单元间距与尺寸之比等于1时,相邻单元间仍然可能存在相互作用。
3.首次提出了单晶超薄膜的自由能表达式,尤其是采用了均匀磁化的椭球模型给出了矩形单元的准均匀的退磁能,唯像的高次能量项来反应退磁能的非均匀部分,对单元难磁化方向的磁滞回线和铁磁共振实验谱的拟合基本吻合,并用高场磁化曲线的趋于饱和定律对难磁化方向的磁化未饱和的现象进行了解释。
4.图形薄膜阵列,表现出与连续薄膜相似的磁各向异性,总的易磁化方向沿[0—11],难磁化方向沿[011]；其磁晶各向异性常数与连续薄膜相比基本保持不变。当矩形比或者单元间距增加时,平面单轴各向异性常数有减小的趋势,说明单晶Fe与GaAs界面的由于晶格不匹配引起的应力各向异性在图形化过程中被释放。面内退磁场差增大,说明矩形比大的单元退磁场更均匀。