高锰酸钾凝胶缓释剂的制备及去除三氯乙烯的研究

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随着工业和农业的不断发展,水体和土壤的有机污染日益严重,尤其以重非水相液体(DNAPL)为甚。三氯乙烯(TCE)作为DNAPL污染物的代表性物质,有着易停留、难降解、毒性大等特点,而受到了国内外研究学者的广泛关注。高锰酸钾(KMnO4)因具有运输和储存方便、操作简便、价格低廉、适用pH范围广、氧化电位高(E0=1.51V)等优点,是目前处理TCE常用的方法之一。但直接投加高锰酸钾降解TCE氧化剂利用率比较低。本文针对这一问题,基于二氧化硅的溶胶-凝胶原理,制备高锰酸钾凝胶缓释剂(SRPG)。利用凝胶的性质,实现高锰酸钾氧化剂的缓慢释放。优化缓释剂的最佳制备条件,研究凝胶缓释剂的缓释性能,以及以三氯乙烯(TCE)为目标污染物,高锰酸钾凝胶缓释剂对水体中TCE降解的效能和关键条件影响因素。并通过砂柱实验,研究凝胶缓释剂对砂柱中TCE的降解效果。通过优化制备条件,制备了高锰酸钾凝胶缓释剂。结果发现:升高温度可以加快二氧化硅的溶胶-凝胶过程,但过高温度能耗大;不同质量分数的二氧化硅溶胶由于其含水率的不同,导致凝胶时间不同;高锰酸钾作为电解质可加快凝胶化过程;过低和过高pH都不利于凝胶的形成。该凝胶缓释剂的最佳制备条件为:常温条件下,二氧化硅溶胶质量分数为40 wt%,高锰酸钾质量分数为13.02 wt‰,pH控制在5.5。二氧化硅凝胶一旦形成,其对高锰酸钾的释放率不受二氧化硅质量分数、高锰酸钾质量分数和pH等影响,但可通过增加缓释剂投量来增加缓释量。除了缓释剂体积和二氧化硅质量分数,水体pH以及高锰酸钾质量分数均对缓释剂在水体中的释放率无影响。研究了高锰酸钾凝胶缓释剂对水中TCE的去除效能。实验结果表明:高锰酸钾凝胶缓释剂可高效氧化降解TCE,且可高效脱氯,脱氯率高达94.25%;高锰酸钾凝胶缓释剂氧化降解TCE的效率随着高锰酸钾质量分数的增加和TCE初始浓度的降低而升高;在pH 3-9的范围内,高锰酸钾凝胶缓释剂对TCE的降解效果随着水体pH的降低而提升;与纯高锰酸钾固体相比,高锰酸钾凝胶缓释剂能实现一定时间内的缓慢释放和对TCE的氧化持续降解。研究了砂柱试验中,高锰酸钾凝胶缓释剂对土壤中TCE的去除效能,实验结果表明:高锰酸钾凝胶缓释剂的释放和对TCE的降解受水流速度的影响。流速越快,缓释剂的释放速度越快,但出水高锰酸钾浓度越低。控制合适的流速既保证高锰酸钾的持续释放,又为高锰酸钾和TCE的反应提供充分反应时间,可达到完全去除TCE的目的。高锰酸钾凝胶缓释剂对降解土壤中的羽状污染带也有很好的效果。针对凝胶缓释剂无选择性释放和保存不易等问题,对其进行了包覆,制得包覆型高锰酸钾凝胶缓释剂(E-SRPG)。实验结果表明:采用石蜡外包覆技术,使得包覆型高锰酸钾凝胶缓释剂具有脂溶性石蜡外壳,在水溶液中不释放高锰酸钾,在TCE溶液中通过吸附-脂溶-释放-降解过程,达到选择性降解溶液中TCE的目的,提高了高锰酸钾利用率。
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