大自然一直都是科学家和工程师们灵感的重要来源,它总能巧妙地基于最简单的构筑材料实现复杂多变的多层级超结构。也正是这种微纳尺度下有序的多层级嵌套,使得物质结构在宏观尺度上呈现出出人意料的优异特性。液晶作为一种典型的软物质构筑材料,因其可控的自组装特性而备受关注。近年来,基于胆甾相液晶螺旋结构和近晶相液晶缺陷态结构的应用被相继提出,人为操控液晶分子自组装,定制有序多层级超结构的重要性日益凸显。然而由于液晶分子的自组装行为是由熵变主导的,其微观有序度难以实现长程化和微区结构仍不能实现任意操控。本文结合“自上而下”图案化光取向与“自下而上”液晶分子自组装方法,实现了胆留相液晶螺旋超结构和近晶相液晶缺陷态超结构的多维度操控,并进一步研究了这些多层级超结构的相关应用。主要的研究成果如下:1、通过引入光控取向技术,首次实现了胆甾相液晶螺旋超结构的自由操控。这一方法使得大面积无缺陷光栅超结构的制备成为可能。结合动态掩膜曝光系统,更可以将螺旋轴的面内指向控制推向更高的水平,实现更多复杂的螺旋超结构,如阿基米德螺线型超结构。此外,为探究光控取向对螺旋轴操控的一般规律,本文还研究了超结构的相关动态过程、边界限制效应以及二畴取向与条纹方向之间的关系。并基于上述规律,获得了不同形状的阿基米德螺线型超结构和连续渐变的波浪光栅超结构。光控取向技术的引入大大提升了人们对螺旋超结构的操控能力,同时,也拓宽了人们对自组装软物质超结构的认识,为新型光子器件的设计和制作提供了全新的思路。2、基于开放式片上薄膜结构,系统地研究了胆甾相液晶螺旋超结构的光驱动光柵旋转及周期变化规律,实现了对指纹织构周期和方向的连续控制。其中,偶氮苯类手性剂分子开关的掺杂为光驱动光栅旋转提供了很强的灵活性,实现了高达987.8°的连续转动。此外,还详细地研究了光驱动光栅旋转和周期变化对手性剂掺杂浓度和曝光剂量的依赖性,并基于上述实验结果,构建了片上光驱动胆甾相液晶薄膜中分子指向矢分布模型。同时,也验证了该螺旋超结构在二维精密光束控制和粒子同步旋转操纵的能力,对光学、生物、医学等领域的发展具有巨大的推动作用。3、提出了一种通过预设二维光控取向结构,实现三维近晶相液晶分子层“折纸术”,从而全方位操控近晶相液晶焦锥畴超结构的方法。通过引入周期性交替的正交取向结构,本文展示了一种全新的半环面焦锥畴阵列。这种超结构由于具有普通环面焦锥畴所不具备的非对称性而被赋予了两个全新的操控维度:形状和朝向。由此,通过取向结构和方向的精心设计,可以实现对近晶相液晶多层级超结构的全方位操控,包括焦锥畴尺寸、形状、朝向和排列。由于液晶分子固有的光学各向异性,对称性破缺的半环面焦锥畴阵列展现出了独特的偏振相关衍射特性,这一点将对先进功能材料与器件的开发产生重要的作用。4、在实现近晶相液晶分子层“折纸术”的基础上,基于各向异性焦锥畴微透镜阵列,提出了一种简单高效的四维可视化成像的方法。由于焦锥畴结构自由可控的相位剖面及其不对称性,基于该超结构的微透镜阵列可被赋予多焦点功能和偏振选择特性。本文以同心环式微透镜阵列为例,设计其透镜单元尺寸随径向增加、朝向随方位角渐变,由此目标探测物的四维信息(包括三维空间和偏振信息)便可通过单次快速成像,由所成最清晰像的坐标中获得。此外,这样的非对称性微透镜阵列还具备对目标物体深度信息解复用和偏振解复用的功能。这一研究大大拓宽了人们对有序超结构及其功能间联系的认识,有望在不久的将来,革新现有的显微成像和探测技术,为现代光学、物理、生物医学和军事等领域带来全新的机会。