碳包覆铁/碳化三铁纳米颗粒的合成与性能研究

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碳包覆磁性纳米颗粒(CEMNPs)兼具磁性金属核芯和外层碳壳的性能优势,可作为一种新型可回收的吸附剂应用于水处理领域。但目前,对于CEMNPs的合成仍然存在一些问题,例如形态结构不佳、纯度低、磁性能及吸附效果差等,制约了其实际应用。因此,研究CEMNPs的合成工艺、改善其综合性能具有重要意义。针对CEMNPs作为吸附材料的性能要求,本文采用冷冻干燥技术和化学气相沉积法(CVD)合成了Fe/Fe3C@C磁性纳米颗粒,研究了乙炔/氩气比例、合成时间、催化剂含量和合成温度对Fe/Fe3C@C合成效果的影响,分析了Fe/Fe3C@C的形成机理,并探讨了该材料对于亚甲基蓝(MB)的吸附性能,为其作为高性能吸附剂处理水中污染物的研究提供了实验和理论依据。在通过冷冻干燥技术制备柠檬酸铁/氯化钠(Na Cl)复合粉末的基础上,采用CVD工艺以乙炔作为碳源制备了Fe/Fe3C@C纳米颗粒,探究了制备工艺参数对Fe/Fe3C@C形貌结构与性能的影响。研究结果表明:通过水洗和离心分离的方法即可实现Na Cl载体去除,可获得高纯度Fe/Fe3C@C颗粒;提高乙炔/氩气比例造成Fe/Fe3C@C颗粒分散性下降,粒径增大;延长合成时间,Fe/Fe3C@C粒径增加,热氧化稳定性提高;随着Fe催化剂含量增加,Fe/Fe3C@C石墨化程度明显降低;在300~450℃区间内提高合成温度,样品由CEMNPs向碳纳米纤维(CNFs)转变,石墨化程度和热氧化稳定性均提高;Fe/Fe3C@C的饱和磁化强度(Ms)与含碳量密切相关,影响矫顽力(Hc)的关键因素是碳层厚度和Fe/Fe3C核芯粒径。在乙炔/氩气比例1:10、合成时间60min、催化剂含量5wt.%、合成温度400℃条件下,所合成的“花瓣状”Fe/Fe3C@C分散性良好,石墨化程度和热氧化稳定性高,表面具有多孔结构,比表面积大,且具有较高的Ms和Hc。探究了Fe/Fe3C@C对于水中MB的吸附性能。研究结果表明:Fe/Fe3C@C对MB具有较好的吸附效果并可在外磁场下进行有效分离;其平衡吸附符合Langmuir和Freundlich模型,吸附过程符合准二级动力学模型;“花瓣状”的Fe/Fe3C@C表现出较佳的吸附能力,其饱和吸附量高(理论值达到90.14mg/g)、吸附效率快(达到平衡所需时间为40min)。
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