新型石墨烯异质结构光电性能研究

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低维材料,如碳纳米管、石墨烯、过渡金属硫族化合物等,因具有优异的物理特性,在光电子领域引起了人们的广泛关注。尤其是低维材料范德瓦尔斯异质结构的出现,为材料基础物理性质及其器件性能的突破提供了全新的途径。提升异质结构性能并了解其(包括界面处)物理机理是复合材料可控利用的前提。本文以石墨烯为基础,成功构筑了两类新型的范德瓦尔斯异质结构,并系统地研究了这两类低维材料异质结构的光电性能及其界面处的光物理过程。石墨烯因其独特的零带隙能带结构及超快的载流子迁移率等特性,成为光电子领域极具有吸引力的材料之一。然而,较低的光吸收率和超快的载流子复合速度,导致本征石墨烯光探测器的响应度较低(mA/W量级)。近年来,将石墨烯与量子点、有机物或其它二维层状半导体材料构筑成异质结构,有效地改善了石墨烯基光探测器的光响应。然而,这些复合架构或牺牲了器件的响应时间、或光增益效应不够。基于此问题,本文创新性地将二维石墨烯与一维碳纳米管材料结合,构筑了全碳的柔性透明异质结构光电探测器。碳纳米管拥有巨大的长径比以及超强的光-物质互作用等特性,是良好的光增强材料。同时,石墨烯和碳纳米管具有相同的碳原子排布方式,兼容性强,将两者结合起来形成原子层厚度薄膜,可充分发挥两者优势,在不降低透光性的同时,还增强了复合材料的导电性及机械性能。研究发现,得益于碳纳米管的强吸光性、石墨烯超高的载流子迁移率以及两材料优异的力学特性,柔性石墨烯-碳纳米管异质结器件表现出了优异的综合光电性能。其响应度可达51 A/W,响应时间~40 ms,并在可见光范围内均存在高响应。此外,该器件在弯曲状态及疲劳测试下,光电性能得到了保持,展示了优异的机械柔韧性及稳定性,为全碳复合材料在柔性电子领域的应用提供了可能。石墨烯-碳纳米管异质结构器件优异的光探测性能与两材料间的相互耦合作用及电荷转移过程密切相关。然而,受碳纳米管电子结构(手性)的多样性影响,石墨烯和碳纳米管界面处的微观电荷转移机制尚不清楚。进一步地,本文深入研究了全碳异质结构界面处的载流子转移动力学,结合传统的拉曼光谱和光电流探测手段,强有力的揭示了全碳复合材料间的电荷转移对碳纳米管材料的手性依赖特性。研究发现,富含(6,5)手性的半导体型碳纳米管和石墨烯接触时,对石墨烯形成p型掺杂,二者形成良好的界面势垒,对全碳体系的光探测性能具有主要贡献。而高纯度的金属型碳纳米管则对石墨烯材料形成n型掺杂,但界面处不存在内建电场,其微弱光响应为光诱发下石墨烯中产生的热电子转移所致。此研究为全碳体系在光电子领域的进一步性能提升及其可控利用提供了指导。近年来,在石墨烯这一二维半金属材料研究的带动下,具有类似能带结构的新型狄拉克/外尔半金属材料,如WTe2、Cd3As2等,亦引起了研究者们的广泛关注。其中,WTe2材料被报道具有巨大的不饱和磁电阻、迥异的对称性和压力诱导下的高导电性等独特物理特性。尽管WTe2材料的研究目前还大多集中在凝聚态物理方向,能否发展成为具有独特性能的光电器件是一个基础性问题。基于此,本文首次构筑了石墨烯-WTe2全半金属材料异质结构(all-semimetal heterostructure),并研究了该全半金属异质结器件的光电性能。测试发现,相比于纯石墨烯光探测器,石墨烯-WTe2全半金属异质结光探测器的光电流明显增强。进一步的输运及光电流扫描测试表明,光伏效应和光热电效应均存在于石墨烯-WTe2全半金属异质结构体系中,对异质结构中光响应的增强具有贡献作用。此项工作加深了对新型二维材料范德瓦尔斯异质结界面处物理机制的理解,对二维材料的性能研究及功能器件的设计具有参考价值。综上所述,本文通过实验全面系统地研究了两类重要的低维材料异质结构的光电性能及其界面处的光物理过程,该研究工作对设计高性能低维材料光电器件起到了推动作用,对低维纳米材料物理特性的研究及其可控应用具有重要的意义。
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