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阿秒科学是最近一门很热的课题,其中一个中心任务就是探测和控制原子分子中超快电子动力学。这一般都需要单个阿秒脉冲作为探针,因为它的脉宽可以和波尔时间尺度相比拟。高次谐波是产生极紫外辐射的一种重要方法,并且也是研究超快电子动力学的一种重要手段。分子结构比原子要复杂,具有多个原子核并且存在额外的核运动自由度,所以在强场过程中会出现很多独一无二的现象。分子高次谐波的研究也是强场物理的一个重要内容。
本论文的工作瞄准阿秒科学这一前沿课题,研究了产生单个阿秒脉冲的新方法,并且也对原子分子高次谐波过程中的电子动力学行为进行了深入地讨论。主要的结果和创新点包括:
1.从理论上研究了Ar气高次谐波产生过程中和驱动激光啁啾有关的多量子路径干涉效应。在单原子水平上确定了干涉条纹来源于4条电子轨道的贡献。进一步考虑了宏观传播效应以后,只有通过空间滤波的方法进行离轴观测才能获得与单原子计算相同的干涉现象。这表明高次谐波过程中电子的多次复合轨道具有可观测的效应。
2.通过数值求解非波恩-奥本海默近似下的一维含时薛定谔方程,研究了H2+分子高次谐波过程中的电子-核耦合动力学。表明在长波长和高强度激光作用下,核运动和电离效应会变的更显著。用10个光周期的驱动激光与基态H2+分子作用,获得了高次谐波产率在800nm到2000nm之间的波长标度律:λ-(7-8)。这是由于越长的波长会引起越剧烈地核运动,从而导致更快的基态耗尽。因此,波长标度律可以深刻地反映出核动力学。
3.提出了利用啁啾偏振门在高次谐波平台区产生超连续谱和单个阿秒脉冲的新方案。这种方案可以很大程度的延伸高次谐波截止区的位置,提供更宽的光谱,进而支持脉宽更窄的阿秒脉冲。利用7fs驱动脉冲,在进行适当的相位色散补偿后,可以产生亚100as的单个阿秒脉冲。
4.在理论上研究了7fs/800nm驱动脉冲在Ar气中产生高次谐波的相位匹配过程。在优化了气体长度和气体压强等参数情况下,可以在平台区成功选择出一个占优势地位的量子轨道。因此,传播效应可以在高次谐波平台区产生单个阿秒脉冲,而不是单原子模型所预言的阿秒脉冲链。
5.提出了利用5fs/800nm激光引起的非绝热效应在高次谐波平台区产生单个亚100as脉冲的新方法。只有当气体压强和气体长度两者同时选择好,才能在高次谐波平台区上产生单个高对比度的阿秒脉冲。这种方法可以减轻对驱动激光载波包络相位(CEP)稳定性的要求,在50%的CEP波动范围内,都能产生单个亚100as的脉冲,并且脉冲宽度变化仅为10as。在最优的条件下,不需要任何色散补偿就能产生单个60as的阿秒脉冲。