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随着社会的快速发展,人类对能源的需求逐年增加,也带来了诸多不可忽视的环境问题:水污染和空气污染等。此时,能在处理污水的同时输出电能的微生物燃料电池(Microbial Fuel Cells,MFCs),因这种可变废为宝的作用而得到广泛的关注。目前,微生物燃料电池的产电性能主要受到阴极氧还原性能的影响。虽然传统的Pt/C被认为是最佳的氧还原催化剂,但是Pt/C在中性MFCs的应用中会出现较快的性能衰减,且Pt具有储量少和价格昂贵等缺点。因此,开发一种基于地球丰富元素的低成本高效且稳定性好的催化剂以替代Pt/C阴极成为了微生物燃料电池性能改进的主要研究方向。本论文基于非金属杂原子掺杂碳材料和铁-氮-碳合成路线,从价格低廉的碳黑(Vulcan XC-72R)出发,合成了氮掺杂碳黑系列CN-X(X为热解温度,X=700,800,900,1000℃)和进一步改进的铁-氮掺杂碳黑系列C-Nx-Fe(x为氮源与碳黑质量比,x=1,3,5,7,9)。采取多种材料表征技术分析了催化剂的结构和表面化学信息,使用电化学分析方法表征了催化剂的氧还原催化活性,并研究了催化剂在微生物燃料电池中的污水处理效率。具体的研究内容如下所述:(1)通过浓硫酸预处理碳黑后掺杂氮的合成路线得出一种低成本有效且稳定性好的CN-X催化剂,研究了热解温度(700-1000℃)对催化剂催化活性的影响。热解温度的升高改变了催化剂的结构特性和氮含量,促进了吡啶氮和吡咯氮向石墨氮的转换。电化学表征结果表明CN-800具有最佳的氧还原催化活性。负载CN-800阴极的微生物燃料电池具有最高的电压输出(382-411 m V),污水处理效率(77.2±1.5%)和最大功率密度(371±3 m W/m~2),且产电成本约为Pt/C阴极的一半。结合不同氮物种和最大功率密度关系可知,吡啶氮可提升催化剂在中性MFCs污水处理中的产电性能。(2)在CN-X研究基础上,通过替换氮源为廉价尿素并降低尿素投入量,同时加入少量醋酸亚铁,合成铁和氮双组分掺杂碳黑的C-Nx-Fe系列催化剂,研究了尿素与碳黑质量比对催化剂氧还原活性的影响,以及催化剂负载量(1,2,3,4 mg/cm~2)对C-N5-Fe在微生物燃料电池中性能表现的影响。通过多种表征分析可知,C-Nx-Fe系列催化剂的氧还原活性相较CN-X均有明显改进。C-N5-Fe因具有最高的吡啶氮含量和较高Fe掺杂,形成更佳的协同催化作用而在C-Nx-Fe系列中一直表现出最优的催化活性。在1200 h运行过程中,3 mg/cm~2负载量C-N5-Fe阴极获得最大功率密度为390±10 m W/m~2,电压下降约1%,且产电成本仅为CN-800的20.5%,证实C-N5-Fe是一种更为低成本有效且高稳定性的阴极催化剂。此外,2 mg/cm~2负载量C-N5-Fe阴极展现出更好的氧还原催化效率,最大功率密度和污水处理效率分别为424±3 m W/m~2和82±1%,且输出电压几乎没有衰减现象,达到更好的利用C-N5-Fe氧还原催化性能同时进一步降低操作成本。故低成本、有效且高稳定性的C-N5-Fe阴极催化剂有望用于MFCs废水处理中。